华北地区二元羧酸类二次有机气溶胶的生物源形成机制研究--以泰山与泰安为例

Secondary organic aerosol (SOA) plays an important role in the process of haze. SOA derived from biogenic volatile organic compounds (BVOCs) dominates the atmospheric dicarboxylic acids and related SOA load. However, the forming mechanisms of dicarboxylic acids and related SOA derived from BVOCs are less well known to date. This proposed research will choose the mountainous background (Mt. Tai) atmosphere and surficial urban ( Tai’an City) atmosphere as an object in North China. This project will synchronously collect PM2.5 samples at forested and urban areas during the summer to investigate the spatial distribution of SOA in surficial and mountainous aerosol. The molecular compositions and concentration levels of BVOCs in the mountainous free tropospheric aerosol will be analyzed to elucidate the contribution rate and mechanisms of dicarboxylic acidsfrom biogenic sources. In addition, the effects and mechanisms of anthropogenic emissions in surficial urban areas by long-range transport on the molecular compositions of SOA of mountainous free tropospheric aerosol will be investigated using backward trajectory analysis and source analytical model. Also, the concentration levels and forming mechanisms of dicarboxylic acids and related SOA in haze days will be compared with those in clean days so as to pinpoint the effects of anthropogenic pollutants on the formation of dicarboxylic acids from BVOCs under different pollutional conditions (e.g. haze days, clean days). This project will provide new datasets for haze study and consulting information for scientific management in the summer in China as well as important theoretical and data information for modeling study of global SOA.

二次有机气溶胶（SOA）在灰霾天气形成过程中具有重要作用，其中生物源挥发性有机物（BVOCs）对二元羧酸类SOA的贡献占主导地位。然而，目前关于BVOCs在二元羧酸类SOA的形成中的作用机制尚不清楚。本项目拟以华北地区典型高山森林（泰山）和地表城市（泰安）大气为研究对象，在夏季通过开展PM2.5同步采样，获得高山和地表大气中SOA的空间分布数据；分析高山自由对流层BVOCs的分子组成及浓度水平，阐明生物源对二元羧酸类SOA的贡献率及形成机制；利用后向轨迹与源解析模型，揭示地表城市人为污染物经长距离传输对高山自由对流层大气SOA分子组成的影响及其机理；通过对比灰霾天与清洁天二元羧酸类SOA的浓度与形成机制，查明不同污染条件下（灰霾天、清洁天）人为污染物对BVOCs形成二元羧酸类SOA的影响。为正确认识我国夏季灰霾的发生机理和科学治理提供依据，同时为全球SOA模式研究提供重要的基础数据资料。

全球尺度上生物源挥发性有机物（BVOCs）对二次有机气溶胶（SOA）的贡献占据主导地位，而人为污染是城市地区SOA形成及空气质量急剧下降的主要原因。本项目针对当前国际上植物源对二元羧酸类SOA的贡献率及形成机制的认知尚浅，及由人为源形成的SOA对灰霾形成的贡献不清等问题，分别开展了华北地区高山及城市地区和其他高山森林地区的采样和分析工作，重点分析自然源和人为源二次有机气溶胶对区域大气环境的影响和人为污染对二次有机气溶胶形成的影响机制等内容。通过泰山、黄山森林地区的观测结果证实泰山、黄山夏季气溶胶主要受当地自然源的影响（如树的排放），而来自长距离传输的人为源的影响较小。相关性分析结果表明C2的浓度与SO42-、气溶胶的pH值、O3间有很强的相关性，证实C2是在液相经酸催化氧化反应形成的。同位素结果表明二元羧酸的稳定碳同位素的组成(δ13C)呈昼高夜低的昼夜变化特征，其中δ13(C2)的值最高，而δ13(C9)的值最低。δ13C（C2）的值随着C2/Gly与C2/mGly的比值增高而增高，主要是因为在前体物氧化成C2的过程中同位素的分馏效应。聊城市冬季不同灰霾期间PM2.5的化学组成和变化证明化石燃料燃烧及生物质燃烧是低相对湿度下灰霾发生的重要影响因素，而相对湿度升高时二次无机及有机物浓度的升高是能见度急剧下降的主要原因。通过泰山夏季观测结果证实大气中硫酸盐的存在是促进异戊二烯、萜烯等BVOCs在液相生成二元羧酸类SOA的主要影响因子，而气溶胶的液相水含量（LWC）的影响甚微。本项目的研究为我国冬、夏季灰霾的研究提供了新的基础数据，为全球SOA模式研究提供重要的理论及数据资料，同时也可为政府制定相关控制和治理对策指明方向。

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