新型R-T-X电子化合物高通量集成设计与催化性能研究

The Materials Genome Initiative, which is based on big data and artificial intelligence techniques, is the key to transit the discovery style of complicated materials from low-efficient “trial-and-error” method to data-driven and demand-driven material design. Our preliminary study of LaCoSi shows that R-T-X (R=rare earth, T=transition metal, X=p-block element) ternary electrides is a class of unique materials possessing extremely low work function and excellent chemical stability, and shows promise as catalyst for ammonia synthesis under mild condition. However, the complicated structures of R-T-X compounds is the biggest obstacle to design new electride materials efficiently. In a spirit of materials genome, we proposed a program to fully explore R-T-X ternary electrides in and beyond the available database through combining materials genome technics of high-throughput screening, machine learning and high-throughput evolutionary structure search to fulfill the requirement of novel catalysts in alternative energy industry. The electrides in the database will be first screened by using high-throughput first-principles calculations. Then the promising structures will be fully investigated to identify their electride nature by using highly accurate first-principles calculations. The properties, element information and topological structure features of the identified electrides will be extracted to build a materials genome database. The element information and topological structure will act as main factors to construct the “gene” of electrides. Through learning the relationship between electride properties and these main factors, the reverse design of ternary electrides would be possible by suggesting composition and topological structures as the input of evolutionary structure search. Experimental synthesis will be carried out to validate the predicted results.

基于大数据和人工智能的材料基因组创新，是推动复杂新材料研发由低效“试错式”向信息化按需设计转变的关键。本项目前期研究发现以LaCoSi为代表的R-T-X（R=稀土元素, T=过渡金属, X= p区元素）电子化合物具有极低功函数和优异化学稳定性，在低温合成氨催化领域极具应用前景。但因其结构复杂，如何高效设计新型R-T-X电子化合物是亟待解决的难题。本项目秉承材料基因组研究理念，通过集成高通量计算筛选、机器学习和高通量结构搜索等技术，对电子化合物材料关键“基因”信息进行定量解析并用于高通量设计，进行始于数据库又超越数据库的“新型R-T-X电子化合物”探索与发现，从而支撑新型催化材料加速研发：首先，筛选数据库中可能存在的电子化合物，构建电子化合物材料基因库；通过机器学习主要参数与材料性能关系，提出具有优化性能的R-T-X材料成分信息和拓扑结构特征；最后开展针对性高通量新材料预测与实验验证。

申请人前期研究发现以LaCoSi为代表的R-T-X（R=稀土元素，T=过渡金属，X= p区元素）电子化合物具极低功函数和优异化学稳定性，在低温合成氨催化领域极具应用前景。但因该材料体系结构复杂，如何高效设计新型R-T-X电子化合物是亟待解决的难题。基于大数据和人工智能的材料基因组研究方法，能够大幅促进复杂新材料的研发，实现由低效“试错式”向信息化按需设计的转变。因此，本项目秉承材料基因理念，开展了系统的研究，所得主要研究成果如下：（1）成功开发了涵盖电子化合物在内的无机材料数据库，搭建了材料计算设计平台，实现了高通量第一性原理计算筛选、晶体结构预测、分子动力学模拟及机器学习等相关功能。（2）开展了系统地新型电子化合物筛选，成功预测了A2BC2型的R-T-X材料；发现“缺电子型”电子化合物Ca5Pb3，扩展了电子化合物的研究空间；以“富电子型”的非电子化合物Hf5Si3为结构模板，设计了Ca3Hf2Si3等29种新型电子化合物。（3）设计并成功制备了新型“富电子”三元六方层状硼化物材料Ti2InB2；利用脱合金方法，通过去除In元素层获得新型二元硼化物TiB。（4）实现了R-T-X型LaTMSi（TM为Co、Fe、Mn和Ru）、A2BC2型Nd2ScSi2和La2YbGe2及Y2LiSi2电子化合物催化材料的制备、性能测试和动力学表征，揭示了Ru负载R-T-X型电子化合物合成氨催化机制。（5）进行了Ti-O、Sn-O高压体系及新型二维材料的理论预测设计工作，如二维硼氮单层半导体材料、二维IV族氮化物及二维过渡金属磁性硼化物等，扩展了该计算平台在设计新材料方面的适用范围。.本项目通过开发材料设计平台，理论预测并实验合成R-T-X型等新材料，揭示了材料稳定性与合成氨催化机制，实现了从理论预测到实验合成的全链条高效开发新材料流程，为电子化合物基合成氨材料的高效开发提供了理论指导和实践经验，并对其他新材料体系的开发具有重要借鉴意义。

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