汞离子调控DNA电荷传递及在生物电子器件和传感中的应用

DNA has attracted enormous attentions among scientists in the field of molecular electronics due to its good conductivity. The diverse and programmable structures of DNA provide significant potential for its use in highly sensitive biosensors and functional devices like molecular wire and molecular rectifier. The design and modulation of DNA electron transport is the key for the design of functional devices. In this project, we propose to study the DNA charge transport by measuring the self-assembled DNA monolayer in micro scale. We will dope the duplex DNA with Hg2+ and modulate the DNA charge transport. The rules for DNA charge transport in the presence of Hg2+ will be learned by combining the experimental results with theoretical modeling. Bioelectronic devices for nanocircuits and biosensors for Hg2+ detections will be fabricated for further application.

DNA分子具有良好的导电性，是分子电子学研究的理想材料。DNA分子结构多样、可设计，为设计分子导线、分子整流器等功能器件和构筑高灵敏生物传感器提供了极大可能。设计和调控DNA分子的电荷传递是功能分子器件设计的核心。针对目前调控手段还比较有限，本项目拟建立微观尺度下基于自组装单层膜测量DNA电荷传递的方法，利用汞离子掺杂实现双链DNA电荷传递的多种有效调控，结合理论研究揭示汞离子存在下DNA电荷传递的规律，进而构筑生物分子电子学器件，实现汞离子等的生物传感检测。

DNA的电荷传递与多种生物功能密切相关，例如DNA损伤和修复等。DNA的导电性对DNA结构变化有灵敏响应，探讨DNA结构与其电荷传递的关系，可以帮助理解DNA生理功能。此外，DNA分子的结构多样性和可设计性，使DNA在设计构筑功能化分子电子器件以及高灵敏的生物传感器方面有巨大的潜力。针对DNA的结构特点和变化因素，本项目较为系统地研究了含有发夹结构双链DNA单层膜的电荷传递，探讨了DNA序列、错配以及结合汞离子等条件下，DNA电荷传递路径的变化。我们进一步研究了非螺旋结构DNA的电荷传递，以四链体DNA为对象，详细讨论了四链体DNA的取向、碱基间氢键等在电荷传递中的贡献。并且研究了小分子与四链体DNA特异性作用导致的电荷传递减弱。结合理论模型，尝试提出DNA电荷传递相关规律，探索DNA-小分子相互作用研究的新方法，以期为设计和构筑功能化分子电子器件和高灵敏生物传感器提供新策略。我们还将DNA单层膜电荷传递的研究策略拓展到多肽分子的电荷传递，结合分子动力学模拟，讨论了多肽组成和构象等对多肽电荷传递的精细调控，总结多肽结构-电荷传递关系的相关信息，为设计多肽分子电子器件提供信息。本项目的研究成果能够为生物分子电子器件和传感器的设计和应用提供一定的指导和推动作用。本项目建立的研究平台和方法学具有一定的普适性，可以拓展到其他分子体系的电荷传递研究中。

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