氧化铁/一氧化碳循环分解水制氢基础研究

氧化铁循环是重要的热化学循环分解水制氢方法。与其它氧化铁循环不同，本申请以一氧化碳作为还原剂，从而使整个循环在恒定且较低的温度下运行，大大降低了制氢成本和技术难度。制氢循环分别产生纯氢和纯一氧化碳，无需分离混合气。纯氢可作为零碳排放的清洁燃料，一氧化碳可作为一碳化工原料，循环本身无二氧化碳排放。一切可提供无机炭的物质皆可成为一氧化碳来源，若以炭化生物质参与制氢循环，则得到的氢是可再生的。本申请拟研究该制氢循环的核心问题，即：1、研制耐温多孔氧化铁材料，以提高相际界面积和强化产氢率；2、研究氧化和还原反应动力学，选择适宜的催化剂，以使氧化与还原反应速率匹配并强化制氢过程；3、以煤炭为含碳物质代表，探索通过干馏和催化裂解，在环境友好条件下充分转化为可用燃料和无机炭的工艺条件。研究成果将为未来的中试研究奠定良好基础。

在化石燃料耗尽之后，可更新的自然能不能满足人类需求, 理论上是可再生的氢能承载着人类的希望。本课题完成了铁氧化物循环制氢的原定研究目标，并有所延伸。我们提出的水不完全分解制氢过程的能量增益值大于1，并且具有突出的工业可操作性。具体成果包括：1、采用一氧化碳作还原剂的FeO/Fe3O4循环温度恒定，利于大规模生产；2、通过反应动力学研究，确定了与氧化反应大体相等的还原时间，利于循环产率最大化；3、研究了多种添加元素对铁氧化物晶型和循环稳定性的影响，保证了长期循环的稳定性；4、完成了碳源的探索研究。通过对代表性煤炭（褐煤、瘦煤、焦煤）的催化碳化，证明除无机碳外，产物主要是约占总重15 wt%的气体燃料，焦油比重很低（褐煤低于10 wt%，瘦煤和焦煤低于5 wt%）。这一结果亦可作为其它有机物或生物质碳化产物的参考；5、将800 oC条件下的FeO/Fe3O4氧化/还原循环反应与900 oC下无机炭的气化反应耦合，实现了连续制氢实验，产品氢气纯度达到95 %；6、本课题延伸至燃煤尾气处理，提出将FeO/Fe3O4制氢循环与高温碳还原结合处理燃煤尾气新思路，实现燃煤零排放，并将尾气转化为合成气；7、四次向国际会议提交论文，2次作大会邀请报告。在大会报告中明确指出CCS（二氧化碳捕集与埋藏）不可行，并首次提出治理环境的FCC（强制碳循环）策略思想；8、在二、三区刊物发表4篇标注论文。

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