还原性气氛下钙镁对煤灰熔渣特性耦合作用机理研究

The typical coal samples with high ash fusion temperature will be selected to study the minerals composition in coal and coal ash samples, particle distribution in coals and the chemical composition and crystalline mineral composition in coal ashes. The coupling interaction of calcium and magnesium on ash fusion temperature will be investigated. By using high temperature melting devices, X-ray diffraction spectrometer and computer control scannning electron microscopy technology (CCSEM), the mineral transformation and apparent morphology will be examined for the coupling interaction of calcium and magnesium on the slag in reducing atmosphere. With the increasing of temperature,the crystal form of crystalline minerals, molecular network structure of amorphous substance will be explored by high-temperature X-ray diffraction spectrometer (HT-XRD) with high-temperature Raman spectrometer (HT-RS). Meanwhile, combined FactSage thermodynamic software,the variety law of calcium and magnesium coupling interaction on high-temperature coal ash melt structure will be explored. Besides,the surface chemical properties, structure characteristics, bonding properties of calcium ions and magnesium ions in the slag samples will be studied with quantum chemical calculation and experiment results to reveal the mechanism of coupling interaction of calcium and magnesium on ash fusion characteristics in reducing atmosphere. This project will enrich coal ash chemistry theory and have important theoretical and practical significant to solve slag-discharging problems in coal gasification system.

选取具有代表性的高灰熔融温度煤,研究煤及煤灰的矿物组成、煤灰化学组成和煤中矿物粒度分布，探索钙系和镁系助熔剂对灰渣熔融特性的耦合作用规律；在还原性气氛下，利用高温煤灰熔融装置、X射线衍射仪（XRD）和计算机控制电子扫描电镜（CCSEM）考查钙镁耦合作用对矿物组成变化和表观形貌的影响；借助高温X射线衍射仪（HT-XRD）和高温拉曼光谱仪（HT-RS）分别考查高温下煤灰晶体矿物的晶型和非晶态物质的分子网络结构随温度变化的规律，同时结合 FactSage热力学软件探究钙镁耦合作用对高温煤灰熔体结构变化的规律；利用量子化学计算软件和实验研究探讨钙镁离子对灰渣的表面化学性质、结构特性及成键特性的影响，揭示还原性气氛下钙镁对灰渣熔融特性的耦合作用机理。本研究对丰富煤灰化学理论和解决气化炉排渣问题具有重要的理论和实际意义。

本课题选取硅铝比不同的高灰熔融温度煤，添加CaO、MgO及其复配助熔剂，探究钙镁复配助熔剂对不同硅铝比煤耦合作用降低煤灰熔融温度的规律，考查了钙镁复合助熔剂对煤灰熔融特性、灰渣粘温特性的影响，利用CCSEM研究了煤中矿物组成以及粒度分布情况；借助XRD、SEM-EDX、Raman分别深入研究了高温下钙镁耦合对煤灰渣矿物的组成、表面化学性质、熔体的结构和成键特性的影响，利用TG-DTA分析添加钙镁复配助熔剂后煤灰的熔融过程。并利用FactSage软件、量子化学软件和XPS从分子水平角度对灰渣中的矿物进行了微观结构特性的计算，得到如下结论：.（1）高灰熔融温度煤灰中钙镁和均较低，煤中最主要的矿物是高岭土和石英等耐熔矿物；耐熔矿物含量均较高，这是煤灰熔融温度较高的主要原因。钙镁复配助熔剂对不同硅铝比煤灰熔融温度的降低作用均优于单助熔剂CaO和MgO，助熔剂添加量不同，耦合作用表现显著的钙镁复配比例也不同。.（2）钙镁耦合较为显著的原因，是架状钙长石与岛状硅酸盐镁橄榄石、镁尖晶石、镁堇青石等发生低温共熔；而钙镁耦合不显著的原因是当达到煤灰熔融温度时，煤灰熔渣中仍有晶格稳定性较强的镁尖晶石存在。.（3）Ca2+、Mg2+作为电子受体，共同作用破坏煤中原有的Si-O共价键，与非桥键氧离子O-形成O--Ca2+ -O-、O-- Mg2+ -O-离子键，把断裂的SiO2链连接在一起，使高岭石稳定结构被破坏，促进链状、组群状、岛状的钙质和镁质硅铝酸盐矿物生成，导致煤灰熔融温度、流动特性、粘温特性改变。

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