反钙钛矿型4d过渡金属Pd基化合物的电子结构与电声子耦合效应研究

In recent years, the antiperovskite compounds AXM3 (A, usually main group elements, X, boron, carbon, nitrogen or　phosphorus; M, transition metal) have attracted considerable attention due to lots of interesting properties, especially for the superconductivity found in 3d-transition-metal Ni-based compound MgCNi3 and 5d-transition-metal Pt-based compounds APPt3. The coexistence of electron-phonon coupling, magnetic fluctuation, and spin-orbit coupling makes the superconducting mechanism controversial. The investigations for intermetallic antiperovskites closely related to MgCNi3 are therefore very important, both in the search for new superconductors and in the pursuit of a better understanding of the interplay between superconductivity and magnetism. The 4d-transition-metal Pd-based antiperovskite AXPd3 was found to be a good candidate of new antiperovskite superconductor. Due to its appropriate spin-orbit coupling strength between those of MgCNi3 and APPt3, AXPd3 can be seen as the bridge connecting MgCNi3 and APPt3. In this project, we will investigate the properties of AXPd3 based on Density Functional Theory calculations. Based on the calculations of electronic structure, we will analyse the role of spin-orbit coupling in AXPd3. The phonon properties of AXPd3 will be calculated in order to figure out the relation of electronic structure and electron-phonon coupling. The possible superconductivity will be quantitatively predicted using McMillan's formula. Then we will calculate the electronic structures of the superconducting candidates with doping or under pressure. That is for the sake of finding the quantum critical point of ferromagnetic instability and clarification of the relation between magnetic fluctuation and superconductivity. After the analysis of formation energies, we will try to synthesize the stable AXPd3 and explore their properties experimentally. We hope this project can help to make a better understanding of the superconducting mechanism of transition metal based antiperovskites.

反钙钛矿型化合物 AXM3（A=主族元素；X=B、C、N、P；M=过渡金属元素）具有丰富的电、磁性质，其中在 3d过渡族化合物 MgCNi3和 5d过渡族化合物 APPt3中发现的超导电性尤为引人关注。电声耦合、磁涨落、自旋轨道耦合等效应的存在使这类材料的超导电性的物理起源一直充满争议。为更好地理解该类材料的超导机制，对类似结构材料进行研究将很有意义。4d过渡族反钙钛矿 AXPd3有极少的实验报道可能具有超导电性，但需进一步实验证实和理论解释。本项目拟通过对其电子结构的计算，澄清自旋轨道耦合效应对材料性质的影响；通过声子性质的计算，分析电子结构与电声耦合效应之间的关系，并对超导电性进行理论预测。对于可能的新超导体，研究其在加压、掺杂等条件下的电子性质，找到铁磁非稳的量子临界点，澄清磁涨落的作用。本项目可为更好地理解反钙钛矿材料的超导机制提供一定理论依据，并为实验合成新型超导材料提供参考。

过渡金属反钙钛矿化合物AXM3（X为非金属元素，M为过渡金属元素）的是一类具有丰富功能属性的材料，其性质与材料的电子、声子结构紧密相关。本课题通过密度泛函理论计算结合实验制备和测量，对一系列过渡金属钙钛矿、类钙钛矿化合物进行了系统研究。. 我们首先研究了一系列4d过渡金属Pd基反钙钛矿化合物。我们发现：Pd原子位于晶胞面心的AXPd3具有动力学不稳定性，导致具有完美化学配比的样品在实验中很难合成。通过比较分析一系列AXPd3的电子结构，我们对这类材料的超导电性进行了解释。另一方面，我们将Pd原子从面心换到顶角后，成功制备了PdNCr3多晶样品，发现其具有反钙钛矿材料中罕见的小磁矩(约0.02 uB/f.u.)和自旋玻璃基态。通过理论计算，我们澄清了该材料的磁基态来源于N缺位引起的局域铁磁性和反铁磁背景之间的竞争。. 为了对过渡金属反钙钛矿化合物的电子结构、磁性与超导电性有一个总体的认识，我们计算了一系列3d过渡金属反钙钛矿化合物的电子结构，根据Stoner判据(N(EF)I>1)，总结了一幅可以指导探索新型磁性和超导反钙钛矿材料的磁相图。根据这幅相图，我们预言了一些新型Cr基、Ti基反钙钛矿超导体。特别的，我们发现潜在的Ti基反钙钛矿超导材料将具有相当优越的力学性能，有很高的应用价值。.将反钙钛矿AXM3中体心的X拿掉，就可以得到结构非常类似的AuCu3结构材料。我们成功制备了具有这种类反钙钛矿结构的超导材料ABi3 (A=Sr，Ba)，CaSn3等的单晶样品，并测量了相关物理参数。通过理论计算，我们发现ABi3中具有较强的自旋轨道耦合效应，显著影响了材料的电子和声子性质，稳定了材料的结构，显著增强了超导电性。对于以CaSn3为代表的AM3 (M=第三主族元素)超导材料，结合实验测量与能带结构、费米面、电子态密度的理论计算，我们总结了这类材料的超导Tc变化规律。. 我们的研究揭示了过渡金属金属反钙钛矿的电子结构和磁性、超导以及一些其他功能属性的关联，可以为探索新型磁性、超导反钙钛矿化合物提供指导，为开发过渡金属反钙钛矿化合物的功能属性提供参考。

内容获取失败，请点击重试