聚集诱导功能的晶态配位超分子材料的研究

Based on the one-pot or stepwise reactions of predesigned ligands and transition metals, this project aims at studying the aggregation induced functions of crystalline coordination supramolecular materials assembled via supramolecular interactions, coordination bonds and dynamic covalent bonds. Through fine-tuning and modification of the functional molecular units, the coordination supramolecular assemblies and their functions can be regulated and controlled, warranting the investigations on the effects of the stacking modes, external stimuli and dynamic mechanism and the underlying structure-property relationship. The implication of this project will shed light on the far-reaching fields of crystal engineering, functional supramolecular assemblies and their burgeoning functions and applications, from both the theoretical and practical sectors.

本课题利用预先设计合成的配体和过渡金属经过一步或多步反应，通过超分子作用、配位作用、和动态共价作用构筑由功能分子基元聚集而成的特定结构和功能的晶态配位超分子聚集体材料，重点研究由聚集诱导的功能变化。通过对功能分子基元进行细微的修饰实现对配位超分子聚集体性能的有效调控，探索基元聚集方式、外部条件变化对其性能及其产生机理的影响，总结构效关系的规律。本课题在研究晶体工程、合成功能超分子聚集体、调控超分子聚集体的功能等方面科学问题具有重要的理论意义，也为开发新型的晶态功能材料提供实践经验。

配位超分子材料是一类新型的无机-有机杂化材料，它由金属离子或金属簇合物与有机桥连配体通过配位作用，或者多种超分子构筑基元通过分子间相互作用和成键作用构筑而成。本项目系统地开展聚集诱导功能的晶态超分子聚集体材料的可控合成、结构及性能研究。这些配位超分子材料，由多个独立组分作为初始物自组装，或自组装产物中包含两个或以上的独立分子单元，通过超分子作用、配位作用或动态共价作用等自组装驱动力有序关联，调控并形成固定结构，研究聚集诱导作用下功能变化（如发光、手性、吸附等）。主要的研究工作包括：.超分子发光调控——基于双发射的化学调色板策略 通过设计引入双发射分子基元，它们通过化学键或超分子作用，构筑了系列的配位聚合物或超分子聚集体，通过超分子内部（分子基元的微环境）的化学修饰，或外界条件的刺激（例如，温度、浓度、激发波长等），实现超分子发光功能的有效调控。.金属-有机超分子材料的次级组分自组装 利用溶剂热次级组分自组装技术成功构筑一系列金属-有机超分子材料。这些超分子材料，呈现了对无机小分子（CO2、N2等）或有机客体分子（如有机染料分子、维生素B12等）的吸附功能。这种由次级构筑单元通过多种超分子作用一步组装得到复杂结构的过程对研究自然界中的某些生命过程如蛋白质的组装提供启示。.基于生物分子基元的金属有机框架（MOF） 利用生物分子腺嘌呤作为建筑模块，构筑带有开放的Watson-Crick活性位点的MOF，这些暴露在MOF孔道中的活性位点，在非质子性有机溶剂三氯甲烷中可以对胸腺嘧啶进行有效识别，期间伴随着主体框架本身自适应性的响应。该MOF材料，装载抗癌药物实现药效的缓慢释放，并显著抑制癌细胞迁移，具有潜在的生物医药应用价值。.本项目系统探索合成、结构和性能等方面的科学问题，构筑新配位超分子材料体系，为寻找具有潜在应用前景的晶态分子基功能材料打下基础。

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