基于界面选择性吸附调控技术构建高效TiO2/稀土/有机配体复合光催化体系

The photocatalytic degradation of various pollutants under visible light is one of the most effective ways to solve the environmental problems by using solar energy. Interfacial adsorption is a necessary and key stage during multiphase photocatalytic reaction, and is one of the core issues in the research field of physical chemistry. This project starts with the selective adsorption behavior of different substances in the photocatalytic system at the interface. A novel TiO2/ rare-earth / organic ligand photocatalytic system will be constructed by combining rare earth elements doping and organic ligand surface coordination for the first time. The influence of the electronic structure and Ionic radius of the rare earth elements, the conjugated structure and anchoring groups properties of organic ligands and the surface characteristics of TiO2 on improving the photocatalytic performance of TiO2 will be investigated. The key technologies to regulate the synergistic effect of rare earth elements and organic ligands in order to enhance the photocatalytic activity of TiO2 will be studied. It will reveal the physical and chemical principles of interfacial interaction in the photocatalytic system of TiO2/rare earth/organic ligand system combined with theoretical calculation. The research of this project not only provides new ideas for the design of an efficient composite photocatalyst, but also has important scientific significance and application value for understanding the nature of energy efficient conversion, electronic transmission and effective separation in the heterogeneous photocatalytic system.

可见光驱动下光催化降解各类污染物，是利用太阳能解决环境问题的最有效途径之一。界面吸附是多相光催化反应的必经阶段和关键环节，是物理化学研究领域的核心问题之一。本项目从调控光催化体系中不同物质在界面的选择性吸附行为入手，首次提出将稀土元素掺杂和有机配体表面配位两种技术相结合，构建新型TiO2/稀土/有机配体复合光催化材料体系。通过探讨稀土元素的电子结构及离子半径、有机配体的共轭结构及锚定基团性质、TiO2的表面特性等对提升TiO2光催化性能的影响规律，探讨调控稀土元素与有机配体协同作用提升二氧化钛可见光吸收性能的关键技术，结合理论计算，揭示TiO2/稀土/有机配体光催化体系中界面相互作用的物理化学原理。本项目的研究不仅为高效复合光催化剂的设计提供了新思路和新理念，还对深入理解多相光催化体系中能量有效转换、光生载流子有效传输及分离的本质，具有重要的科学研究意义和应用价值。

光催化是一个多学科交叉的研究领域，光催化体系中的多相界面问题始终是物理化学研究领域的核心问题之一，而界面吸附是多相光催化反应的必经阶段，光催化过程与反应物在催化剂表/界面的选择性吸附行为等密切相关。本项目从调控光催化体系中不同物质在界面的选择性吸附行为入手，通过考察TiO2的结构及表面特性、掺杂元素的性质、有机配体的结构和性质对界面选择性吸附及光催化性能的影响规律，成功构建了一系列TiO2/稀土/有机配体高效光催化体系，实现了多种有机污染物在可见光下的高效降解和矿化，提出了构建高效TiO2/稀土/有机配体复合光催化体系的实验技术方法，掌握了通过改变TiO2形貌特征、稀土、有机配体的性质，以调控不同物质在界面的选择性吸附行为及有效提升TiO2在可见光下的光催化性能的关键技术，揭示了稀土元素、有机配体协同提升TiO2光催化性能的机理。. 本项目的重要创新点在于将稀土元素掺杂和染料敏化两种技术有机结合在一起，取长补短，共同提高TiO2的光催化性能。从能量吸收和传递来看，稀土元素掺杂可以在TiO2禁带内引入掺杂能级或在表面产生氧缺陷，使TiO2可直接利用可见光激发电子，有机配体吸收可见光后向TiO2注入电子，从而增加二氧化钛表明活性基团的数量。从光生载流子的迁移和分离来看，有机配体既可以利用其共轭结构为界面电子传输提供畅通路径，稀土元素丰富的f电子结构，既提高了有机配体在TiO2表面的稳定性，又增加了污染物的表面吸附。. 本项目共发表SCI论文19篇，其中中科院一区文章14篇，二区文章5篇。获得吉林省科学技术奖自然科学奖二等奖1项，获得授权国家发明专利1项。培养硕士生7人，博士生5人。本项目的研究成果对深入理解多相光催化体系中能量有效转换、光生载流子有效传输及分离的物理化学原理，具有重要的科学研究意义和实际应用价值。

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