漆酶生物催化膜的界面强化设计和反应分离机理解析

By integrating biodegradation and separation functions, the laccase biocatalytic membrane can effectively remove the micropollutants from water. However, due to the accumulation of catalytic products in the membrane, the operating stability of the biocatalytic membrane is unacceptable. In order to improve the performance of the biocatalytic membrane, we attempt to make an interface intensification design for the laccase biocatalytic membrane with retention, adsorption and catalysis functions, and also elucidate its reaction-separation mechanisms. By using commercially available nanofiltration (NF) membranes as substrate, graphene material will be inserted into the sublayer of NF membranes by reverse filtration and dopamine modification, aiming to increase the membrane permeability and adsorption capacity. Then we functionalize the membrane support layer to be a membrane adsorber via mussel-inspired chemistry, which will be used for selectively capturing laccase to obtain a highly-active catalytic layer. In this way, a novel biocatalytic membrane with a cascade interface structure (i.e. separation-adsorption-catalysis layers) will be prepared. By clarifying the mechanisms of catalysis, mass transfer and membrane fouling during reaction and separation processes, enhancing the synergistic effect of adsorption-catalysis and the coupling efficiency of reaction-separation, we expect to achieve the effective elimination of micropollutants and the rapid removal of polymerized products from the membrane, thus promoting the long-term operating stability of the biocatalytic membrane. The outcome of this project will provide a new methodology to design and fabricate biocatalytic membrane, as well as to apply it in micropollutant removal and detection.

漆酶生物催化膜集成了生物降解和膜分离功能，可高效去除水中微量污染物，但由于其催化产物易在膜内累积，导致生物催化膜运行稳定性不佳。为了提高生物催化膜的性能，本项目拟对具有截留、吸附和催化多功能的漆酶生物催化膜进行界面强化设计和反应分离机理解析。以商品化纳滤膜为基膜，通过逆向过滤和多巴胺改性将石墨烯材料引入纳滤膜的中间层，增加纳滤膜渗透通量的同时提高其吸附容量，同时利用贻贝仿生化学将其支撑层功能化为膜色谱介质，选择性捕集漆酶后得到高活性的催化层，从而制备具有“分离层-吸附层-催化层”级联界面结构的新型生物催化膜。通过揭示反应分离过程中的催化、传质和膜污染机理，强化吸附-催化协同以及反应-分离耦合效应，期以实现微量污染物的高效去除及其催化聚合产物的快速移除，提升漆酶生物催化膜长期运行稳定性。本项目的顺利实施，将为生物催化膜的设计与制备及其在微量污染物去除和检测中的应用提供新思路。

漆酶生物催化膜集成了生物降解和膜分离功能，可高效去除水中微量污染物，但由于其催化产物易在膜内累积，导致生物催化膜运行稳定性不佳。为了提高生物催化膜的性能，本项目拟对漆酶生物催化膜进行界面强化设计和反应分离机理解析。以商品化纳滤膜为基膜，通过逆向过滤和多巴胺改性将氧化石墨烯（GO）引入纳滤膜的中间层，增加膜渗透通量的同时提高其吸附容量，同时利用贻贝仿生化学将其支撑层功能化，选择性捕集漆酶后得到高活性的催化层，从而制备具有“分离层-吸附层-催化层”级联界面结构的新型生物催化膜。研究发现尽管GO及衍生物可以提高漆酶载量、活性和稳定性，但生物催化膜对微量污染物在流穿模式下的去除效率并没有明显的提高，操作稳定性也没有明显改善，这是因为GO的加入虽然强化了吸附作用，降低了酶流失，但也会吸附降解产物，使得产物不能及时移除导致酶活性损失；为了解决这个问题，对其中间层进行贻贝仿生改性，再将酶逆向过滤通过静电、疏水和亲和等非共价作用固定在中间层，该固定化方式拓宽酶在膜内的分布，载酶量提高近50%，且酶的储存和操作稳定性大幅提升，并发现控制多孔网络对酶的固定强度可以影响酶在限域空间中的自由度，固定化酶自由度越高，其活性越高，稳定性变差，通过优化限域强度使其可连续稳定运行36小时以上，重复使用7次后仍保持高催化活性（双酚A去除率>80%，为目前文献报道结果最佳稳定性）。利用温敏型水凝胶改性纳滤膜，通过改变温度实现酶的可控装载和释放，将80%以上的固定化酶温和洗脱，且再生后酶载量和膜性能完全恢复；基于“漆酶-介体系统”设计并制备了仿酶生物催化膜，对双酚A去除率大于90%；设计并制备了新型生物催化传感膜，相比传统制备方法灵敏度提高约19.3倍，且能通过生物-化学级联催化进行膜自清洁。本项目成果可为生物催化膜的设计与制备及其在微量污染物去除和检测中的应用提供新思路。

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