应用二次离子质谱成像技术研究大气细颗粒物的结构和毒性组分的形成和来源

In recent years, the government and the people of our country are paying increasing attention to the problems of environmental pollution, especially the atmospheric pollution. However, the composition, sources and the hazards to health of the atmospheric pollutants, fine particulate matter, in China are still poorly understood. Limited to the spatial resolution of traditional analytical methods, it remains a significant challenge to analyse directly the structures and composition on the surface and three-dimensional structures of single fine particulate matter. With regard to this issue, the proposed research project plans to develop high spatial resolution imaging method based on time-of-flight secondary ion mass spectrometry to analyse the fine particulate matter collected from Beijing, China. The fine particles will be analysed one by one to obtain the chemical distribution images of the particle surfaces, in-depth three-dimensional chemical distribution images. Then the collected data will be statistically analysed, establishing a complete chemical information database for the nucleation and growth of fine particulate matter from pollutant to secondary particles. Finally, the pollutant emission and climate change database will be associated with the established chemical database, elucidating the mechanisms for the activation and enhancement of toxicity of the fine particulate matter and providing scientific basis for controlling air pollution.

近年来，政府和民众对我国环境污染，尤其是大气污染问题的关注持续升温。然而，我们对大气污染物-细颗粒物的组成、成因和对健康危害的了解还知之甚少。受限于传统分析方法的空间分辨率，微米尺度的单个细颗粒物表面、三维结构和组成的直接分析仍然是一个巨大的挑战。因此，本项目拟发展和建立基于高空间分辨率的飞行时间-二次离子质谱成像分析新方法，对以中国北京地区为代表的大气中收集到的大量可吸入细颗粒成分进行逐个分析，获得粒子表面化学组成的分布图像，化学组分的深度分布三维图像，通过数据统计分析，建立大气细颗粒物从一次污染物到二次颗粒的成核化-生长等完整的化学信息库，并通过与污染物排放、气候变化等信息关联，阐明以北京为代表的雾霾高发地区典型大气细颗粒物污染物组分活化和毒性增强的环境过程机制，为大气污染治理提供科学依据。

近年来，我国中东部连续爆发的雾霾天气使对大气细颗粒物组成和危害的研究变得非常重要。本项目充分发挥飞行时间-二次离子质谱（ToF-SIMS）可直接检测固体样品，高质谱分辨率，可显微成像分析等诸多优点，探索和建立一整套用其分析大气颗粒物的可行的实验方案，对质谱采集和成像分析两种实验流程均做了探索优化，对ToF-SIMS与SEM分析单颗粒化学成分和形貌、或与激光共聚焦显微镜联用研究单细胞内的大气颗粒或者内外源性物质的分布形成了一套有效的研究策略。在此基础上，应用ToF-SIMS分析了北京多个不同时间段采集的具备各自特征性的大气颗粒物样品。然后用主成分分析样品化学成分的差异性，分析颗粒表面化学成分的时空分布和主要来源。发现颗粒表面有机物含量与当日PM2.5浓度水平具有明显正相关性；含氮有机物水平与NO2水平也呈正相关，而与O3含量相关性不明显；颗粒中其他主要成分与大气中常规监测的污染物SO2, NO2等也具有明显相关性。继而，使用ToF-SIMS分析按粒径分级采样得到的大气颗粒物样品，对其进行了质谱和成像分析，研究了不同粒径颗粒主要化学成分的特征，发现不同粒径颗粒的主要成分有所不同。对单颗粒成像分析的结果观察到了大气细颗粒的核壳结构，其表面富含有机物。最后，对大气颗粒暴露的细胞进行了质谱成像分析，对细胞内不同粒径的大气颗粒的累积和分布进行了比较研究，对大气细颗粒对细胞作用机制进行了初步探索。发现大气细颗粒主要分布在细胞质或细胞膜中，部分可能排到细胞外。本项目的研究填补了国内利用ToF-SIMS对大气细颗粒进行的直接分析研究的空白，建立了一套新的研究大气细颗粒的方法，为大气颗粒物化学成分的结构和来源及对生命体系可能的危害进行了探讨，为大气雾霾的治理提供了建议。

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