多联吡啶钴络合物催化质子还原产氢：催化剂的设计、合成及机理研究

The use of hydrogen as a fuel represents an appealing solution to the problems associated with the combustion of fossil fuels. An ideal source of hydrogen would result from the splitting of water using the energy derived from sunlight. The critical role for the implementation of the process is proton reduction catalysts (PRCs). Nevertheless, there has been no PRCs so far that meet the requirement of the large-scale practical application. Neither is there the fully understanding about the catalytic process of proton reduction. Aiming to the development of efficient and robust cobalt-based PRCs, we designed two series of novel multi-dentate ligands featured polypyridine backbones and sulfuric donors. Such ligands were proposed on the basis of our previous success about homogeneous PRCs as well as under the inspiration of natural hydrogenase. In this proposal, we will investigate the properties and catalytic performance of the series of cobalt catalysts bearing the ligands and probe mechanism of catalytic H2 evolution. Conclusions from this proposal will help us to understand the correlation between coordination environment and the catalytic activity of mononuclear cobalt PRCs, which might lead to the design and synthesis of more efficient and durable catalysts.

氢能源的使用是解决传统石化燃料带来的相关问题的理想途径。利用太阳能将水分解成氢和氧是理想的氢气来源。实施这一过程的关键是可以催化质子还原产生氢气的催化剂（PRC）。然而，人们目前还没有开发出可满足实际需要的质子还原催化剂，对质子还原生成氢气的相关催化机理也不是十分清楚。在这里我们设计了两个系列的新型有机多齿配体用以开发高效稳定的钴络合物质子还原催化剂。这些配体的特点是含有多联吡啶骨架以及硫配体。它们的设计是基于申请人前期的均相质子还原催化剂相关研究工作并受到自然界中氢化酶结构的启发。本研究项目拟制备合成这些多齿配体及相应钴络合物，并对其催化特性﹑催化活性和催化机理展开研究。本研究项目的成功实施可以帮助更好的理解催化剂结构与其催化活性的关系，并进一步探寻更加高效、稳定的催化剂的合成规律。

氢能源的使用是解决传统石化燃料带来的相关问题的途径之一。利用太阳能将水分解成氢和氧是理想的制氢方式。实施这一过程的关键是可以催化质子还原产生氢气的催化剂（PRC）。人们目前还没有开发出可满足实际需要的质子还原催化剂，对不同种类质子还原催化剂的相关催化机理也不是十分清楚。我们设计合成了了两个系列的基于多联吡啶配体的新型钴络合物质子还原催化剂，并研对其物化特性﹑催化活性和催化机理进行了系统的研究。相关成果正在整理和等待发表中。此外，我们设计合成了一系列基于Ru光敏剂的新型二维有机金属框架（MOF）材料，可以进行高效光催化产氢反应。同时，我们受业内邀请撰写综述文献一篇，回顾总结吡啶络合物质子还原催化剂的最新研究进展。本项目的实施帮助我们理解均相/非均相质子还原催化剂结构与其催化活性的关系，有助于探寻更加高效稳定的催化剂体系。

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