高孔容大孔二氧化硅的调控制备、胺官能化及吸附CO2的研究

Amine-functionalized nanoporous materials have attracted much attention due to their several advantages for CO2 capture. Pore structure of the matrix, introduced amine type and loading amount have important impacts on the CO2 adsorption capacity, adsorption kinetics, and stability of the hybrid material. Macroporous silica with large pore volume has comparatively larger pore size and pore volume, which is useful to increase the amine loading amount to reach higher CO2 adsorption capacity of the hybrid material, and especially advantageous for incorporating amine species with high molecular weight to increase the stability of the hybrid material. So far, the systematic study on using macroporous silica with large pore volume as matrix for amine species, and prepare hybrid material for CO2 capture, is rare. This project is going to conduct the study on controllable preparation of macroporous silica with large pore volume, amine-functionalization, and CO2 adsorption: Prepare macroporous silica with large pore volume and different pore size; Chose amine with different molecular weight, especially amine with high molecular weight, to functionalize the macroporous silica; Study the CO2 adsorption performance of the hybrid material; Explore the influence rules of pore size of matrix, amine loading amount and molecular weight on the CO2 adsorption performance of the hybrid material; Prepare hybrid material with high CO2 adsorption capacity, fast adsorption kinetics and good stability. New CO2 capture material with proprietary intellectual property rights will be obtained by the conduction of this project.

胺官能化的纳米多孔材料用于CO2吸附捕集具有诸多优势，得到广泛关注。多孔载体的孔结构、引入胺的种类及总量对复合材料的CO2吸附量、吸附动力学以及稳定性均具有重要影响。高孔容的大孔材料具有较大的孔径和孔容，其作为载体有利于提高引入胺的总量，以增加复合材料的CO2吸附量，特别是在引入高分子量的胺，以提高复合材料的稳定性方面具有独特优势。迄今，利用高孔容的大孔材料作为胺的载体制备复合材料并用于CO2吸附捕集的系统研究还很少。本课题拟进行高孔容大孔二氧化硅的调控制备、胺官能化及吸附CO2的研究：调控制备不同孔径的高孔容大孔二氧化硅；选择不同分子量，特别是高分子量的胺将其官能化；考察复合材料对CO2的吸附性能；探索载体的孔径、胺的负载量及分子量对复合材料的CO2吸附性能的影响规律；制备出高CO2吸附量、快速吸附动力学、稳定性好的复合材料。本项目的开展将获得具有自主知识产权的新型CO2捕集材料。

温室效应已成为当今最为显著的环境问题之一。CO2捕集与封存技术被视为短期内解决CO2问题的一种有效途径。胺官能化的纳米多孔材料用于CO2吸附捕集具有诸多优势。迄今，利用高孔容的大孔材料作为胺的载体制备复合材料并用于CO2吸附捕集的系统研究还很少。本课题主要研究高孔容大孔二氧化硅的调控制备、胺官能化及制得复合材料的CO2吸附性能。主要研究内容包括：调控制备具有不同孔结构的高孔容大孔二氧化硅；选择不同种类的胺将其官能化；考察复合材料对CO2的吸附性能。本项目旨在制备出具有高CO2吸附量、快速吸附动力学、稳定性好的吸附剂材料。.实验结果表明，相对于经典的介孔材料，如MCM-41，具有高孔容大孔结构的二氧化硅材料作为胺载体制备的复合材料具有更优异的CO2吸附性能。在相同胺负载量的情况下，基于高孔容大孔结构二氧化硅材料的胺/二氧化硅复合材料对CO2的吸附更快速，吸附量更高。比如将BPEI(800)分别负载到具有不同孔结构的二氧化硅材料上，具有两种孔结构（粒子间介孔和内连大孔）的PS-80-00作为胺载体得到的复合材料的CO2吸附量最高，150min内达到175mg CO2/g，相当于350mg CO2/g PEI。这是迄今为止报道过的PEI/二氧化硅复合材料中的最高值。与之对应的PEI/MCM-41只有230mg CO2/g PEI。这说明PEI在PS-80-00孔结构中的分散程度非常高。PEI/PS-80-00的吸附动力学较PEI/MCM-41更快速。具有三种孔结构（结构介孔，粒子间介孔，内连大孔）的二氧化硅在高胺载量的情况下依然保持着高CO2吸附效率。如PS-80-187在70%PEI负载量时，氨基吸附CO2的效率依然超过300mg CO2/g PEI, 并且在70%PEI负载量时，对CO2的吸附量达到214 mg CO2/g。这在目前为止报道过的PEI/二氧化硅复合材料中第二高的CO2吸附量。相对于MCM-41, PS-80-187具有非常大的孔体积，而且具有大量的结构介孔，部分粒子间介孔，还有大量小于200nm的内连大孔。这些特点使其在高PEI负载量的时候依然能保持很高的氨基分散度。.本项目制备出了高吸附量、快速吸附动力学、稳定性好的CO2吸附剂；为未来CO2吸附剂的设计制备提供了重要的研究基础。

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