酶-化学协同催化体系的设计、构建及其作用机制研究

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项目介绍
AI项目解读

基本信息

  • 批准号：
    21706079
  • 项目类别：
    青年科学基金项目
  • 资助金额：
    25.0万
  • 负责人：
    李致贤
  • 依托单位：
    华南理工大学
  • 学科分类：
    B0812.生物化工与合成生物工程
  • 结题年份：
    2020
  • 批准年份：
    2017
  • 项目状态：
    已结题
  • 起止时间：
    2018-01-01 至2020-12-31

项目摘要

Compared with the abundant enzyme-catalyzed reaction in the nature, the existing industrial enzyme catalysis process is still very limited. If we could combine the artificial catalytic material with the high-efficiency enzyme to construct a functional device with synergistic effect, and take advantages of chemical and enzymatic catalysts, it will greatly expand the application for both catalysts with significant research significance and value.. This proposal intends to design and construct chemoenzymatic synergistic catalytic system by coupling enzymes with metal-organic framework materials (MOFs) and investigate the mechanism. A novel method for the preparation of enzyme-mesoporous MOFs composite catalysts under room temperature in aqueous phase is proposed. It also aims to study the formation and interaction mechanism of the enzyme-MOFs complexes and clarify the interactions between enzyme, carrier, substrate and reaction medium, to find a new way to enhance the enzyme-catalyzed process. Furthermore, choosing the appropriate mode reactions to realize the construction of enzyme-MOFs synergistic catalytic system, and explore its mechanism. This proposal will provide theoretical basis and application examples for the construction of inorganic-enzyme hybrid catalysts with synergistic effect.
与大自然无时无刻不在进行的丰富的酶催化反应相比，现有的工业酶催化过程仍然十分有限，如能将人工催化材料与高效酶催化体系相偶联，构建具有协同效应的功能器件，整合化学催化和酶催化的优势，将极大拓展催化剂的应用范围，具有重大的研究意义和价值。. 本申请项目拟通过酶与金属有机骨架材料（MOFs）相偶联，设计与构建具有酶-化学协同催化效应的酶-MOFs复合催化剂，并研究相关机理。拟提出在常温水相条件下制备酶-介孔MOFs复合催化剂的新方法，研究酶-MOFs复合物的形成和作用机理，明确酶、载体、底物、反应介质之间的相互作用关系，探索酶催化过程强化的新途径，进一步选择合适的模式反应体系，实现酶-MOFs协同催化体系的构建，并揭示其协同效应机制。以上工作将为人工催化材料与酶相偶联构建协同催化体系提供理论依据和应用实例。

结项摘要

将人工无机催化材料与高效酶催化体系相偶联，构建具有协同效应的功能器件，整合化学催化和酶催化的优势，将极大拓展催化剂的应用范围，具有重大的研究意义和价值。本项目通过酶与多种纳米功能材料相偶联，发挥酶-化学协同催化效应，构建了具有高催化性能及稳定性复合催化剂，主要创新性研究结果如下：（1）在常温水相条件下，采用生物矿化法制备了负载有Cyt c的铜基金属-有机框架（CuBDC）复合催化剂。通过酶与相应催化活性的拟酶CuBDC的相互作用并相偶联，相比游离酶的催化效率提高了12倍。同时，金属框架材料的酶稳定化作用可以有效抵抗外界环境对酶活性的影响，复合催化剂相比游离酶的抗酶解能力和热稳定性均有大幅提高；（2）在常温水相条件下，制备了钯（Pd）纳米颗粒介导的酶-沸石咪唑酯骨架（ZIFs）复合催化剂。由于酶与拟酶复合体系的协同效应，该催化剂的催化效率相比游离酶提高了2倍，其具有较强的有机溶剂耐受性；（3）将葡萄糖氧化酶（GOx）和具有过氧化物拟酶活性的金属有机骨架MOF-545（Fe）相结合，构建了模拟多酶体系，可用于葡萄糖的快速检测，并具备极低的检测下限（0.28 uM）和高特异性。在室温下保存7天后，固定化酶保留了92% 的活性，而游离酶仅保留了40％的活性。5个使用循环后，其酶活仍能保持其初始活性的71%。（4）通过原位包埋方法将醇脱氢酶（ADH）封装到金属有机骨架HKUST-1晶体中，以构建协同的化学和生物催化系统。与游离ADH相比，固定化ADH的KM增加了约1.3倍，其Vmax约为游离酶的1/5。由于HKUST-1实现了氧化态辅酶因子的原位再生，ADH@HKUST-1复合材料对苯甲醛收率达28.5％，比单个生物催化的收率高约4.3倍。

项目成果

期刊论文数量（8）
专著数量（0）
科研奖励数量（0）
会议论文数量（0）
专利数量（1）
HKUST-1 catalyzed efficient in situ regeneration of NAD(+) for dehydrogenase mediated oxidation
HKUST-1 催化 NAD( ) 有效原位再生，用于脱氢酶介导的氧化
  • DOI：
    10.1016/j.ces.2019.03.076
  • 发表时间：
    2019
  • 期刊：
    Chemical Engineering Science
  • 影响因子：
    4.7
  • 作者：
    Xia Huan;Li Zhixian;Zhong Xue;Li Binghui;Jiang Yunpeng;Jiang Yanbin
  • 通讯作者：
    Jiang Yanbin
Model Compounds Study for the Mechanism of Horseradish Peroxidase-Catalyzed Lignin Modification
辣根过氧化物酶催化木质素改性机理的模型化合物研究
  • DOI：
    10.1007/s12010-020-03248-3
  • 发表时间：
    2020-01
  • 期刊：
    Applied Biochemistry and Biotechnology
  • 影响因子：
    3
  • 作者：
    Yang Dongjie;Wang Yalin;Huang Wenjing;Li Zhixian;Qiu Xueqing
  • 通讯作者：
    Qiu Xueqing
Biomimetic metal-organic frameworks mediated hybrid multi-enzyme mimic for tandem catalysis
仿生金属有机框架介导的混合多酶模拟物用于串联催化
  • DOI：
    10.1016/j.cej.2019.122758
  • 发表时间：
    2020-02
  • 期刊：
    Chemical Engineering Journal
  • 影响因子：
    15.1
  • 作者：
    Zhong Xue;Xia Huan;Huang Wenquan;Li Zhixian;Jiang Yanbin
  • 通讯作者：
    Jiang Yanbin
Palladium-mediated hybrid biocatalysts with enhanced enzymatic catalytic performance via allosteric effects
钯介导的杂化生物催化剂通过变构效应增强酶催化性能
  • DOI：
    10.1016/j.jcis.2018.08.052
  • 发表时间：
    2019
  • 期刊：
    Journal of Colloid and Interface Science
  • 影响因子：
    9.9
  • 作者：
    Xia Huan;Zhong Xue;Li Zhixian;Jiang Yanbin
  • 通讯作者：
    Jiang Yanbin
Polydopamine-Mediated Carrier with Stabilizing and Self-Antioxidative Properties for Polyphenol Delivery Systems
用于多酚输送系统的具有稳定和自我抗氧化特性的聚多巴胺介导的载体
  • DOI：
    10.1021/acs.iecr.7b04070
  • 发表时间：
    2018
  • 期刊：
    Industrial & Engineering Chemistry Research
  • 影响因子：
    4.2
  • 作者：
    Li Shaomin;Li Zhixian;Pang Jiafeng;Chen Jing;Wang Hongdi;Xie Qiuling;Jiang Yanbin
  • 通讯作者：
    Jiang Yanbin

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其他文献

山梨醇催化脱水制备异山梨醇的反应动力学
  • DOI：
    --
  • 发表时间：
    --
  • 期刊：
    石油化工
  • 影响因子：
    --
  • 作者：
    谢毓胜;余定华;孙鹏;李恒;李致贤
  • 通讯作者：
    李致贤

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课题项目：调控A型流感病毒诱导IFN-β表达的机制研究

AI项目摘要：

本研究聚焦于TRIM2蛋白在A型流感病毒诱导的IFN-β表达中的调控机制。A型流感病毒是全球性健康问题，其感染可导致严重的呼吸道疾病。IFN-β作为关键的抗病毒因子，其表达水平对抗病毒防御至关重要。然而，TRIM2如何调控IFN-β的表达尚未明确。本研究假设TRIM2通过与病毒RNA或宿主因子相互作用，影响IFN-β的产生。我们将采用分子生物学、细胞生物学和免疫学方法，探索TRIM2与A型流感病毒诱导IFN-β表达的关系。预期结果将揭示TRIM2在抗病毒免疫反应中的作用，为开发新的抗病毒策略提供理论基础。该研究对理解宿主抗病毒机制具有重要科学意义，并可能对临床治疗流感病毒感染提供新的视角。

AI项目思路：

科学问题：TRIM2如何调控A型流感病毒诱导的IFN-β表达？
前期研究：已有研究表明TRIM2参与抗病毒反应，但其具体机制尚不明确。
研究创新点：本研究将深入探讨TRIM2在IFN-β表达中的直接作用机制。
技术路线：包括病毒学、分子生物学、细胞培养和免疫检测技术。
关键技术：TRIM2与病毒RNA的相互作用分析，IFN-β启动子活性检测。
实验模型：使用A型流感病毒感染的细胞模型进行研究。

AI技术路线图

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          A[研究起始] --> B[文献回顾与假设提出]
          B --> C[实验设计与方法学准备]
          C --> D[A型流感病毒感染模型建立]
          D --> E[TRIM2与病毒RNA相互作用分析]
          E --> F[TRIM2对IFN-β启动子活性的影响]
          F --> G[IFN-β表达水平测定]
          G --> H[TRIM2功能丧失与获得研究]
          H --> I[数据收集与分析]
          I --> J[结果解释与科学验证]
          J --> K[研究结论与未来方向]
          K --> L[研究结束]
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