高灵敏半导体纳晶电致化学发光生物传感器的研究

半导体纳晶电致化学发光生物传感器的研究处于起步阶段。在构建高灵敏生物传感器的过程中尚存在一系列问题，如半导体纳晶的电致化学发光（ECL）强度和稳定性不如传统的发光试剂；发光电位高，易使分析对象分解，检测灵敏度低等。本项目针对这些问题，采用共沉淀法于水相合成了ECL信号和发光稳定性显著增强的掺杂CdS（CdS:Mn, CdS:Eu）纳米晶（单云博士论文,2010；Nanoscale，2012），研究了CdS对TiO2纳米阵列电极电化学发光增加机理（Analyst 2012）。基于AuNPs局部等离子体共振（LSPR）效应的能量转移体系，结合“DNA机器”进行“目标物”循环放大，研制成一种检测限低达5 aM的超高灵敏DNA传感器（Chem Commun, 2011）；深入研究了磁场对这种能量转移体系的影响，发现外加磁场和磁性离子均会抑制这种能量转移（Anal Chem, 2011, 成为Anal Chem当年二季度点击率最高的十篇论文之一）；结合磁分离技术和这种SPR增强效应，实现了细胞的灵敏检测；发现并验证了Fe3O4纳米粒子对稀磁半导体CdS:Mn纳晶膜的ECL具有距离依赖的猝灭和增强效应——光磁效应（Chem Commun, 2010），并成功用于免疫分析；基于改性CdTe量子点类黑体吸收特性，提出了一种高效的能量清除型ECL传感模式（Chem Commun, 2010）。在此基础上，利用多壁碳管负载CdTe和CdTe /SiO2复合纳米粒子作为生物标记物来放大信号，实现了血清中的PSA( Analyst 2012)和凝血酶(Nanoscale，2011)的高灵敏检测。集适配体/蛋白识别等和多种能量转移机制为一体，实现了单核苷酸多态性（Anal Chem, 2011）的高灵敏检测。这些能量转移体系和生物分析新方法的简历为高灵敏、特异性纳米生物分子器件的研制开辟了新途径。该项目共发表SCI论文13篇，IF>5的论文8篇；培养研究生7名；国内外邀请报告4次。