铁电畴壁与功能异质界面交互作用的亚埃尺度界面结构特性

The interaction between ferroelectric domain walls and functional heterointerfaces will create novel structural characteristics at the interfaces, which directly effect the development and applications of relevant micro- nano- electric devices. In this program, we will combine the sub-angstrom level Cs-corrected transmission electron microscopy with theoretical calculations to investigate the interactions of heterointerfaces and ferroelectric domain walls as well as interfacial physical properties. The heterointerfaces compose of both ferroelectric/paraelectric (PbTiO3/SrTiO3 and SrTiO3/BiFeO3) and ferroelectric/antiferroelectric (PbTiO3/PbZrO3, PbZrO3/BiFeO3) etc. The main focus will be put on the interfacial structural characteristics. Through the accurately determination of the displacements of metallic ions Pb, Ti and Fe etc. at a subangstrom level and the extraction of the strain information, the ferroelectric polarization will be depicted quantitatively at the interfaces and the polarization distribution will be created. By means of studies on the directions and displacements of metallic ions as well as the tilting and rotation of oxygen octahedral at the interfaces, the effect mechanism of ferroelectric domain walls on the heterointerfaces can be proposed. The results will be helpful not only to interpret the interaction of heterointerfaces and ferroelectric domain walls, to deepen the understanding of elastic, static and polarized effects between the domain walls and heterointerfaces, but also to provide important structural information to the exploration of other novel ferroelectric interfacial effects as well as to the studies on the dynamic process.

铁电畴壁与功能异质界面交互作用将产生奇异的界面结构特性，直接影响相关微纳电子器件的研发和应用。本项目拟将具有亚埃尺度分辨能力的像差校正透射电子显微术与理论计算相结合，以强铁电体PbTiO3、多铁性BiFeO3与顺电性SrTiO3、反铁电性PbZrO3构成的功能异质界面为研究对象，以铁电畴壁与异质界面交互作用下界面结构特性为研究内容，在原子尺度揭示不同应变状态下异质界面与铁电畴壁相互影响规律。通过对Pb、Ti和Fe等金属阳离子位移的亚埃尺度精确测定，定量描述铁电极化在畴壁/共格界面处的矢量状态，构建由异质界面调控的铁电极化矢量分布图谱；通过对异质界面处阳离子方向和位移的变化及氧八面体的倾转扭转演化研究，探讨铁电畴壁对异质界面奇异物理特性的作用机制。项目的完成有助于解析异质界面与铁电畴壁交互作用机理，加深对畴壁与界面之间弹性、静电和极化交互作用的理解，为探索新型铁电界面效应提供重要结构依据。

铁电薄膜呈现出优异的铁电性、压电性、电光性及非线性光学等特性，在信息存储、微电子学、集成光学等领域具有广泛的应用前景。对铁电畴（壁）组态/异质界面实施有效调控是设计制备高质量器件的重要保证。本项目主要研究内容包括常规取向铁电畴、异质界面及两者交互作用的亚埃尺度结构特性研究，同时进行了高指数取向铁电界面的调控。在成功制备高质量界面基础上，利用先进的像差校正高分辨电子显微术、高空间分辨率电子显微术及相应的数据处理方法对界面进行亚埃尺度的深入研究，结合相场模拟及第一原理等理论计算，解析界面的物理内涵。取得的主要成果如下：.首先，利用高通量脉冲激光沉积技术，通过调控异质界面位错的柏氏矢量，成功构筑出具有巨大线性应变梯度、超低弹性能以及特殊物理特性的功能氧化物纳米结构。位错是材料科学中的核心概念之一。该项工作改变了人们对功能材料中有关位错作用的传统认识：位错未必是一定导致某些物理特性降低的结构缺陷，而是能被用来有效调控甚至产生优异物理特性的新组元。该项研究提供了如何利用位错的特性构筑具有连续带隙变化的梯度功能材料的概念、原理及方法（Nature Communications 2017）。.其次，充分利用异质界面两侧不同的自由度，构筑并发现一系列不同厚度超薄铁电薄膜中的巨大极化增强现象。该研究结果不仅解决了10纳米以下厚度范围超薄铁电体极化可维持性的难题，也为探索新型铁电界面效应提供了崭新思路，对发展超薄纳米铁电器件具有重要意义（Advanced Materials 2017）。提出异质界面极化巨大增强的电荷传递新机制并证实在上述构筑理念下极化巨大增强现象的普遍性（Nano letters 2017）。观察到超薄铁电薄膜内部由于界面耦合引起的氧八面体畸变以及由于氧八面体旋转进一步产生的极化旋转现象（ACS nano 2018）。可控制备出二维有序排列的通量全闭合阵列，并通过相场模拟构建了可以预测二维有序排列的全闭合阵列存在条件的相图(Nano Letters 2017)。.最后，制备和研究了多种高指数铁电薄膜，构筑了具有零泊松比并具巨大极化特性的（111）单斜铁电体 (Advanced Functional Materials 2019)；通过改变薄膜对称性，在（110）取向多铁材料BiFeO3多层膜中发现了具有菱方-正交两相共存特征的涡旋畴结构（ACS Nano 2018）

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