富氮局域石墨化多孔碳纳米纤维的可控制备及常温下NO催化氧化机理研究

In recent years, with the acceleration of the process of industrialization, the increase of the motor vehicle amount and the combustion of fossil fuel, the situation of air pollution becomes more and more serious in our country. Main gas pollutant in air are NOx and SOx, which are devastating and harmful to both the environment and human. Removal of NOx is still hotspots and difficulties in the field of environmental catalysis, especially NO with low concentration. This project focus on the NO with low concentration in air, the active sites were introduced directly via electrospinning, the carbon nanofibers (CNFs) with partial graphitic nanostructure were prepared by catalytic graphitization at low temperature, surface functionalization by N-doping treatment was achieved and the properties of adsorption and catalytic oxidation for NO and transformation mechanism were also studied. The fabrication and research of novel high N-doping CNFs with partial graphitization nanostructure will provide scientific evidence and theoretical basis for exploiting materials of NO catalysis.

近年来，随着工业化进程的不断加快、机动车保有量的逐年递增及化石燃料的大量消耗，我国大气污染形势愈加严峻。大气中的气态污染物主要是氮氧化物（NOx）和硫氧化物（SOx）,其对环境和人类健康都有着严重的影响。脱除NOx，特别是低浓度的NO一直是环境催化领域的热点和难点。本项目针对低浓度的NO，采用静电纺丝技术直接引入催化活性位点和低温催化石墨化工艺，制备具有局域石墨质纳米结构的碳纳米纤维（CNFs），并对其N掺杂实现表面富氮功能化，研究其在室温下对NO的吸附和催化氧化性能，探讨其对NO的催化转化机制。这种全新的高氮掺杂局域石墨化CNFs的构建和研究将为室温下NO催化材料的开发提供科学依据和理论基础。

项目背景：近年来，随着工业化和城市化进程的不断加快，人类排污量呈现逐年递增趋势，特别是近十年来，工业排放的三废、汽车排放的尾气以及室内装修释放的有毒有害气体等导致环境污染日益恶化。这些污染物导致雾霾、光化学烟雾和酸雨频繁出现，已经危害到人们的健康。大气环境中的气态污染物主要有挥发性有机化合物（VOCs）、酸性气体（NOx，SOx）和颗粒废弃物（如PM2.5），而氮氧化物（NO、NO2）是大气污染物中较难脱除的气态污染物，同时也是治理环境污染的一大难题，对这些污染物的治理已到了刻不容缓的地步。因此，采取有效的技术措施及寻找新型有效的材料来解决氮氧化物的污染已经成为大气治理及环境保护中的一个非常重要的课题。.主要研究内容：（1）局域石墨质结构碳纳米纤维的设计与制备。避免能耗较高的高温石墨化（~2800℃）处理，通过合理引入金属催化剂在较低的温度（＜1000℃）下制备出具有局域石墨化结构的CNFs，并研究其在室温下脱除NOx的性能。（2）高N掺杂功能化CNFs的合理有效制备。通过将富氮物质添加到不同碳前驱体中并与之混纺以及后期在碳化和活化处理中引入NH3处理，在CNFs表面引入大量含氮官能团实现高N掺杂。（3）高N掺杂局域石墨质CNFs对NO的吸附及催化氧化机理的阐明。.重要结果：1.本项目通过在电纺前驱体中加入AAI直接实现了低温催化石墨化的可控制备局域石墨质CNFs。2.完成了对石墨质纳米纤维在保证其发达的微孔和比表面积的同时实现高N掺杂来调控其催化活性。3.通过对石墨质纳米结构和N原子结合态的调控，优化CNFs的微观结构和N元素的组成态，揭示了其对NO的催化性能增强机理。.关键数据：研究结果显示，石墨烯在碳纳米纤维中的掺杂量最高为19-20%，通过低温催化石墨化获得局域石墨质纳米纤维的最低温度为900℃，室温下对一氧化氮的催化氧化效率约为45%。.科学意义：本研究将为局域石墨质CNFs制备及有效N掺杂提供新的理论支撑，并进一步揭示高的N掺杂处理工艺对CNFs的比表面积、孔结构、NO吸附量和催化转化方面的作用机理。

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