基于黑磷烯的近红外寻址光电化学传感器用于水污染生物标志物检测

Environmental biomonitoring based on biomarker analysis is important for early warning and risk assessment of chemical contaminants. However, the analytical approaches for environmental biomarkers are limited, and cannot meet the requirements of complex environmental sample analysis due to their low sensitivity, low-throughput detection, and complex pretreatment. Photoelectrochemial (PEC) sensing is a new analytical technique emerged in recent years, which possesses the advantages of cost-saving, easy miniaturization, remarkable sensitivity and high spatial resolution, making it potentially powerful tool in environmental and biological analysis. This proposal is tended to explore and develop an innovative near-infrared excited photoactive material——black phosphorene (BP), which can address the drawbacks of common photoactive materials such as high energy light excitation and low photoelectric conversion efficiency by band gap control and surface modification. Furthermore, we plan to establish a light addressable PEC sensing platform based on functional BP with high sensitivity and high-throughput. In view of antioxidase were responded to environmentally oxidative stress and widely used as biomarkers in environmental biomonitoring, the constructed PEC biosensor will apply to simultaneously detection of multiple antioxidase, thereby provides basis for environmental assessment.

以环境污染生物标志物为检测对象的生物监测，是环境污染早期诊断和风险评估的重要手段。但目前针对水污染生物标志物的分析方法十分有限，且受制于灵敏度和检测通量不足、仪器和操作复杂等问题，尚不能满足复杂环境样品的检测需求。近年来发展起来的光电化学传感技术具有低成本、易集成、高灵敏和高空间分辨等优势，是环境及生物分析领域潜在的有力工具。本课题拟探索和研制可被近红外光激发的新型光电活性材料黑磷烯纳米片，通过带隙调控和表面修饰优化其光吸收及光电转换性能，克服现有光电极材料需高能量光激发、光电转换效率低等缺点；结合光源可寻址激发特性，构建高灵敏、高通量的寻址光电化学传感平台。选取生物体应对环境污染所造成氧化胁迫的重要标志分子抗氧化酶为监测对象，在寻址光电传感界面耦合多种抗氧化酶抗体/适配体，实现生物样本中多种抗氧化酶的同时检测，为水环境污染监测和预警提供一种有力的新手段。

光电化学传感（PEC）不仅具有灵敏度高、背景信号低和易于微型化等优点，其采用光激发、电检测的工作模式，也同时兼具光分析和电分析的某些特点。在活体脑化学测量中，基于微电极的PEC传感拥有精准的脑区定位能力；同时，与电化学分析法相比，激发信号和检测信号的分离使得PEC具有更高的信背比；更重要的是，光激发的特点使PEC传感可引入光学调控策略，从而继承有荧光分析的高特异性和普适性的优点，更有利于活体分析。尽管PEC传感技术在脑部活体测量中具有上述优势和应用潜力，但仍存在以下几个亟待解决的难题：1）现有方法主要用于检测部分具有电活性或光催化活性的物质，特异性和普适性不足；2）在活体复杂环境中，信号易受多种因素干扰，准确性和可靠性不足；3）常见的光电活性材料需短波长的光激发，激发光的组织穿透深度不足。.针对上述问题，本项目开展了如下研究工作：1）提出基于小分子探针荧光探针的“光学调控电信号”新思路，利用小分子探针与目标物之间的化学识别提高了PEC传感的选择性和普适性；2）利用小分子半导体结构灵活、带隙可调的优点，发展了基于小分子半导体的比率型光电化学传感策略，显著提高了方法的抗干扰能力，保证了活体分析结果的准确性和可靠性；3）通过引入稀土掺杂的上转换纳米颗粒、窄带小分子半导体等，发展了可近红外激发的光电化学微传感技术，并成功应用于脑部活体测量，为解决深部脑区的原位检测，进一步构建了植入式光纤微电极，将柔性微光纤与光电传感界面集成一体，激发光可通过光纤直接传导至深部脑区进行原位激发，摆脱了激发光穿透深度不足的限制。.上述研究取得一系列创新性的成果，为光电化学传感在活体测量中的应用扫清了一些关键障碍，同时将有力地推动其在脑化学测量领域的进一步应用。部分研究成果发表在Angew. Chem. Int. Ed., Chem. Sci., Chin. Chem. Lett. 等化学领域核心学术期刊上。

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