酰胺功能化框架物的构筑及催化Knoevenagel反应性能研究

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基本信息

  • 批准号：
    21801230
  • 项目类别：
    青年科学基金项目
  • 资助金额：
    25.0万
  • 负责人：
    范黎明
  • 依托单位：
    中北大学
  • 学科分类：
    B0102.配位化学
  • 结题年份：
    2021
  • 批准年份：
    2018
  • 项目状态：
    已结题
  • 起止时间：
    2019-01-01 至2021-12-31

项目摘要

Knoevenagel condensation reaction, as one of the most general and versatile reactions to form C=C bonds, is widely used in the preparation of α,β-unsaturated carbonyl compounds. By attaching the basic catalytic active sites into the confined space of MOFs can not only maintain catalytic activity but also enhance stereoselective. This project plan to build stable amide functional metal-organic frameworks (AFMOFs) through the assembly of designed amide modified organic linkers and metal ions/clusters with suitable coordination configuration. Then the designed AFMOFs will be applied as the molecular reactor catalysts in the Knoevenagel condensation reaction by taking advantages of the amide catalytic activity as well as the stereoselectivity of the confined space. The relationship between the catalyst activity, stereoselective, and the catalyst structures (especially the enviorments of confined space) will be examined. Besides, theoretical calculation can help to improve the stereoselective by simulating the weak interactions between the substrate and the framework. Theoretical derivation combines with the experimental design by reasonal selection of amide modified linkers, can make the stereospecific synthesis of AFMOFs with high catalytic stereoselectivity for a certain reaction come ture.
Knoevenagel缩合反应是有机合成中形成C=C双键的经典反应，在α,β-不饱和羰基化合物的制备过程中广泛应用。将弱碱性催化活性位点有机地结合到框架物限域空间内不仅能保证催化活性，还可以提高催化的立体选择性。本项目拟利用具有酰胺活性位点的有机配体与构型匹配的金属离子/离子簇自组装，发挥配位键具有明确方向性和花样繁多价键结构的优势，构筑结构稳定的酰胺功能化框架物(AFMOFs)作为缩合反应的反应器类催化剂，利用酰胺活性位点的催化效应以及限域空间的立体选择效应，系统研究AFMOFs结构对缩合反应的催化活性及选择性的影响，揭示框架物结构与催化性能，尤其是限域空间微环境与催化选择性之间的构效关系。针对具体缩合反应，结合理论计算，通过改变配体调控孔道尺寸及形状，实现对特定底物分子同在框架物所提供的限域空间内发生缩合反应具有高立体选择性的框架物的定向合成。

结项摘要

本项目针对如何提高催化反应和识别立体选择性的问题，通过配体预设计策略，将弱碱性活性位点(酰胺基、氨基等)引入到金属有机框架中，充分利用框架物中独特的限域空间，制备了系列结构多样并具有特异性催化和识别性能的金属有机框架物。在理解分子有序结构的基础上，探索了框架物结构，尤其是活性位点所处限域空间的微结构对催化和识别高立体选择性的影响。依托本项目，在ACS Appl. Mater. Interfaces; Inorg. Chem.; ACS Appl. Nano Mater.; Dalton Trans.; Cryst. Growth Des.; Spectrochim. Acta A; New J. Chem.; CrystEngComm; Appl. Organomet. Chem.; Inorg. Chem. Commun.等期刊发表SCI论文多篇，申请专利1项。

项目成果

期刊论文数量（32）
专著数量（0）
科研奖励数量（0）
会议论文数量（4）
专利数量（1）
Luminescence sensing, electrochemical, and magenetic properties of 2D coordination polymers based on the mixed ligands p-terphenyl-2,2 '',5 '',5 '''-tetracarboxylate acid and 1,10-phenanthroline
  • DOI：
    10.1039/c9nj03530c
  • 发表时间：
    2019
  • 期刊：
    New Journal of Chemistry
  • 影响因子：
    3.3
  • 作者：
    Fan Liming;Liu Zhangjie;Zhang Yujuan;Wang Feng;Zhao Dongsheng;Yang Ji;ong;Zhang Xiutang
  • 通讯作者：
    Zhang Xiutang
Functional group induced structural diversities and photocatalytic, magnetic and luminescence sensing properties of four cobalt(II) coordination polymers based on 1,3,5-tris(2-methylimidazol-1-yl)benzene
基于1,3,5-三(2-甲基咪唑-1-基)苯的四种钴(II)配位聚合物的官能团诱导的结构多样性以及光催化、磁和发光传感性能
  • DOI：
    10.1039/c9ce01474h
  • 发表时间：
    2020
  • 期刊：
    CrystEngComm
  • 影响因子：
    3.1
  • 作者：
    Wang Jun;Chen Ning-Ning;Zhang Chen;Jia Li-Yong;Fan Liming
  • 通讯作者：
    Fan Liming
A self-penetrating and chemically stable zinc (ii)-organic framework as multi-responsive chemo-sensor to detect pesticide and antibiotics in water
自渗透且化学稳定的锌 (ii)-有机框架作为多响应化学传感器，用于检测水中的农药和抗生素
  • DOI：
    10.1002/aoc.5960
  • 发表时间：
    2020
  • 期刊：
    Applied Organometallic Chemistry
  • 影响因子：
    3.9
  • 作者：
    Fan Liming;Wang Feng;Zhao Dongsheng;Peng Yuxin;Deng Yuxin;Luo Yinwei;Zhang Xiutang
  • 通讯作者：
    Zhang Xiutang
One Robust Microporous Tm-III-Organic Framework for Highly Catalytic Activity on Chemical CO2 Fixation and Knoevenagel Condensation
一种坚固的微孔 Tm-III-有机框架，对化学 CO2 固定和 Knoevenagel 缩合具有高催化活性
  • DOI：
    10.1021/acs.inorgchem.0c03134
  • 发表时间：
    2021
  • 期刊：
    Inorganic Chemistry
  • 影响因子：
    4.6
  • 作者：
    Chen Hongtai;Hu Tuoping;Fan Liming;Zhang Xiutang
  • 通讯作者：
    Zhang Xiutang
Nanocage-Based In (III){Tb-III}(2)-Organic Framework Featuring Lotus-Shaped Channels for Highly Efficient CO2 Fixation and I-2 Capture
基于纳米笼的 In (III){Tb-III}(2)-有机框架，具有莲花形通道，可实现高效 CO2 固定和 I-2 捕获
  • DOI：
    10.1021/acsami.0c07061
  • 发表时间：
    2020
  • 期刊：
    ACS Applied Materials & Interfaces
  • 影响因子：
    9.5
  • 作者：
    Chen Hongtai;Fan Liming;Zhang Xiutang;Ma Lufang
  • 通讯作者：
    Ma Lufang

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其他文献

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    方晓东
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  • 作者：
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  • 通讯作者：
    王亮

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课题项目：调控A型流感病毒诱导IFN-β表达的机制研究

AI项目摘要：

本研究聚焦于TRIM2蛋白在A型流感病毒诱导的IFN-β表达中的调控机制。A型流感病毒是全球性健康问题，其感染可导致严重的呼吸道疾病。IFN-β作为关键的抗病毒因子，其表达水平对抗病毒防御至关重要。然而，TRIM2如何调控IFN-β的表达尚未明确。本研究假设TRIM2通过与病毒RNA或宿主因子相互作用，影响IFN-β的产生。我们将采用分子生物学、细胞生物学和免疫学方法，探索TRIM2与A型流感病毒诱导IFN-β表达的关系。预期结果将揭示TRIM2在抗病毒免疫反应中的作用，为开发新的抗病毒策略提供理论基础。该研究对理解宿主抗病毒机制具有重要科学意义，并可能对临床治疗流感病毒感染提供新的视角。

AI项目思路：

科学问题：TRIM2如何调控A型流感病毒诱导的IFN-β表达？
前期研究：已有研究表明TRIM2参与抗病毒反应，但其具体机制尚不明确。
研究创新点：本研究将深入探讨TRIM2在IFN-β表达中的直接作用机制。
技术路线：包括病毒学、分子生物学、细胞培养和免疫检测技术。
关键技术：TRIM2与病毒RNA的相互作用分析，IFN-β启动子活性检测。
实验模型：使用A型流感病毒感染的细胞模型进行研究。

AI技术路线图

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          A[研究起始] --> B[文献回顾与假设提出]
          B --> C[实验设计与方法学准备]
          C --> D[A型流感病毒感染模型建立]
          D --> E[TRIM2与病毒RNA相互作用分析]
          E --> F[TRIM2对IFN-β启动子活性的影响]
          F --> G[IFN-β表达水平测定]
          G --> H[TRIM2功能丧失与获得研究]
          H --> I[数据收集与分析]
          I --> J[结果解释与科学验证]
          J --> K[研究结论与未来方向]
          K --> L[研究结束]
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