加速器质谱测量树木年轮中氚的样品制备及应用研究

Tritium is one of the biggest emitters of radionuclides in normal operation of Nuclear Power Plants (NPP). Base on environmental health and safety considerations, tritium in the environment from NPP has to be monitored and managed. Development of a method for tracing the background tritium radioactivity in historical environment, which is based on the radioactivity of Non-Exchangeable Organically Bound Tritium (NE-OBT) in tree rings, can be used for making up the deficiencies in the real-time sampling and monitoring processes and providing a systematic method for assessment of tritium effect on ambient environment of nuclear facilities. This project will investigate the sample preparation and application for quantitation of NE-OBT in tree rings by Accelerator Mass Spectrometry (AMS). On the basis of the existing methods for the sample preparation used for quantitation of NE-OBT in tree rings by AMS, the processes of cellulose extraction from tree rings, oxidation combustion of cellulose, and TiH2 sample preparation will be studied and improved. By the measurement of D/H ratios for those processes of sample preparation and together with the intermediate products, the hydrogen isotope effects in the above-mentioned processes of sample preparation will also be studied, so as to devise solutions to the H/T fractionation problem in the process of TiH2 sample preparation. Finally, a complete and reliable method of sample preparation for quantitation of NE-OBT in tree rings by AMS will be established. The radioactivity of NE-OBT in tree rings around a NPP is going to be measured by the method described above, in order to explore the application of NE-OBT in tree rings for evaluating the influence of tritium around environment emission from NPP.

氚是核电站常规运行中排放量最大的放射性核素之一。基于人身安全和环境的考虑，需对氚在环境中的排放进行监测和管理。发展一套基于树木年轮中不可交换有机氚（NE-OBT）的活度追溯历史环境中氚背景浓度的方法，可弥补实时取样监测过程中存在的不足，为核设施氚排放对周边的影响评价提供一种系统的研究方法。本项目拟针对加速器质谱（AMS）测量树木年轮中NE-OBT的样品制备过程及其应用进行研究。在现有基于AMS测量树木年轮中NE-OBT样品制备方法的基础上，对树木年轮的纤维素提取、纤维素的氧化燃烧、以及TiH2样品的制备过程进行优化研究。对样品制备过程及中间产物的D/H比率进行测量与分析，研究氢同位素效应对上述样品制备过程的影响，探索解决TiH2样品制备过程中的氢/氚分馏问题。通过上述研究，建立一套完整、可靠的用于AMS测量树木年轮中NE-OBT样品的制备方法，并以此方法测量核电基地周边树木年轮中NE-OBT的活度，探索其在评价核电基地氚排放对周边环境影响中的应用。

随着中国核电的快速发展以及公众环境安全意识的增强，环境尤其是相关核设施环境的 3H 剂量水平监测与评估必然会受到重视。发展一种基于树木年轮不可交换有机氚（NE-OBT）活度追溯历史环境中氚背景浓度的方法，可解决实时取样监测过程中的数据不足或缺失的问题，从而对核设施的历史氚排放数据进行重建，并以此评估核设施氚排放及其对周边环境的影响。为此，本项目对加速器质谱测量树木年轮中不可交换有机氚的样品制备及其应用进行了探索研究。.首先，通过文献方法的重建与优化，本项目首次在国内建立了一套树木年轮中不可交换有机氚的3H-AMS 样品的制备方法。该方法先利用索氏抽提和次氯酸钠处理对树木年轮中的纤维素进行提取，通过氧化燃烧将纤维素中的不可交换有机氚转化为氚化水形态的氚，最后通过氚化水与锌粉、钛粉的反应将氚化水转化为可供加速器质谱测量的TiH2粉末。.其次，对上述建立的样品制备方法中的氢同位素分馏效应进行了研究。通过将 α-纤维素量控制在10.00~10.05 mg之间，纤维素的氧化燃烧时间从4小时延长到10小时，保证水在真空系统中的转移时间在1min以上，以及控制冷阱的温度、开门冷却等方法和手段，可降低并稳定制样过程中的同位素分馏效应，使制备得到的3H-AMS 样品具有可测性。.另外，通过对比梯度氚水样品的液体闪烁计数器和加速器质谱测量结果，不仅在国内首次实现了加速器质谱对氚的测量，同时也验证了建立的3H-AMS 样品制备方法的可靠性以及加速器质谱对固态氚样品测量的可行性。.最后，通过开展加速器质谱测量树木年轮中不可交换有机氚的实测研究，表明树木年轮中不可交换有机氚可反映核电基地周边区域氚的历史环境浓度。基于此，说明本研究建立的方法具有很好的应用价值，可用于核电站历史氚数据的补足和重建。

内容获取失败，请点击重试