大孔氧化物负载贵金属合金纳米粒子的合成及其催化氧化含卤VOC的性能研究

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项目介绍
AI项目解读

基本信息

  • 批准号:
    21677004
  • 项目类别:
    面上项目
  • 资助金额:
    68.0万
  • 负责人:
  • 依托单位:
  • 学科分类:
    B0603.大气污染与控制化学
  • 结题年份:
    2020
  • 批准年份:
    2016
  • 项目状态:
    已结题
  • 起止时间:
    2017-01-01 至2020-12-31

项目摘要

Volatile organic compounds (VOC) are pollutants to the atmosphere. Catalytic oxidation is an effective pathway to eleminate VOC, in which the catalyst is the key issue. Supported noble metals are active for the low-temperature oxidation of VOC. Using the traditional methods, however, one cannot obtain noble metal alloys with uniform particle sizes. Using the polyvinyl alcohol (PVA)-protected reduction method, one can fabricate the noble metal alloys with a particle size of 2-4 nm; whereas via the hard-templating approach with poly(methyl methacrylate) (PMMA) microspheres as template, one can generate three-dimensionally ordered macroporous (3DOM) supports. In this proposal, we shall adopt the PMMA-templating and PVA-protected reduction methods to prepare 3DOM M3Oz (M3 = Ce, Ti, Sn, W) and M1yM2/3DOM M3Oz (M1 or M2 = Au, Pd, Pt, Ru), respectively. Numerous characterization techniques will be used to determine the physicochemical properties of the materials, and their catalytic activities for the oxidation of typical halogen-containing VOC (e.g., 1,2-dichloroethane, trichloroethylene, and 1,2-dichlorobenzene) will be evaluated. By so doing, we can elucidate the “structure-performance” relationship, clarify the involved catalytic mechanisms, and establish the corresponding catalytic reaction kinetic models. It is envisioned that the results obtained in the proposed project will provide a useful guidance on designing novel catalytic materials with high performance, and the utilization of such new and effective catalysts in eliminating the typical halogen-containing VOC will give rise to improvement in atmospheric environment quality.
挥发性有机物(VOC)污染大气环境。催化法是消除VOC的有效途径,催化剂是核心。负载贵金属对VOC氧化显示优良的低温催化活性。传统方法难以获得粒径均匀的贵金属合金,但采用聚乙烯醇(PVA)保护的还原法可制得粒径为2-4 nm的贵金属合金,而采用聚甲基丙烯酸甲酯(PMMA)微球硬模板法可制得三维有序大孔(3DOM)结构的氧化物载体。本课题拟采用PMMA硬模板法和PVA保护的还原法分别制备3DOM M3Oz (M3 = Ce, Ti, Sn, W)和M1yM2/3DOM M3Oz (M1、M2 = Au, Pd, Pt, Ru),利用若干技术表征催化剂物化性质,研究其对典型含卤VOC(如1,2-二氯乙烷、三氯乙烯和1,2-二氯苯等)氧化的催化行为,揭示构效关系,探明催化作用机制,建立反应动力学模型。研究结果可为新型高性能催化材料设计提供指导,而新型高效催化剂应用于消除含卤VOC可改善大气环境。

结项摘要

经过研究纳米双金属和多孔催化剂的可控制备、表征及其对典型含氯挥发性有机物(CVOC)氧化反应的催化性能,得到如下研究成果:(1)采用了聚合物微球PMMA模板法和硼氢化钠还原法制备了Ru/三维有序大孔(3DOM) SnO2催化剂,研究了其对于三氯乙烯(TCE)氧化反应的催化性能。结果表明,反应体系引入少量H2O气可以有效减少多氯副产物(如CH2Cl2、CH3COOH和C2H2Cl2)的形成,促进氯离子在催化剂表面的脱附,提高HCl选择性;(2)采用PMMA模板法和硼氢化钠还原法制备了双金属RuM (M = Au, Pd或Pt)负载的RuM/3DOM CeO2催化剂,在空速为20,000 mL/(g h)时,0.93Ru2.87Pd/3DOM CeO2具有最高的催化活性(T50%和T90%分别为237 oC和298 oC)和最低的表观活化能为34 kJ mol−1。Ru物种有利于TCE氧化过程中副产物HCl和Cl2的生成和还原,其中四氯乙烯是主要副产物。Ru2.87Pd/3DOM CeO2催化剂优异的催化性能可被归结于具有较高的吸附氧物种浓度以及具有较强的TCE吸附和活化能力;(3)制备了一系列AuPdy/3DOM CeO2催化剂。其中2.85AuPd1.87/3DOM CeO2在空速为20,000 mL/(g h) 的反应条件下,对于TCE氧化具有最好的催化活性(T90% = 415 oC)。此外,3DOM CeO2负载AuPd合金催化剂表现出更好的抗氯、抗水中毒性能。这可被归结于Au原子和Pd原子、AuPd合金和载体3DOM CeO2之间存在的强相互作用以及表面酸性和高浓度表面吸附氧的协同作用;(4)采用液相还原法和水热合成法制备了不同酸碱性质的多孔载体(介孔Al2O3和MgO和微孔HZSM-5)负载双金属纳米RuCo纳米颗粒催化剂,并研究了该系列催化剂对1,2-二氯乙烷(1,2-DCE)的氧化反应和反应机理。RuCo/HZSM-5表现出最高的催化活性(T90% = 281 oC,TOFNoble metal = 3.6x10-3 s-1,反应速率在270 oC时为 18.7 μmol/(gNoble metal s)。同时该催化剂具有较好的抗氯中毒性能,这与其较强的氧化还原能力、合适的酸度,对1,2-DCE具有较好的吸附性能有关。

项目成果

期刊论文数量(23)
专著数量(1)
科研奖励数量(0)
会议论文数量(0)
专利数量(3)
Ru Nanoparticles Supported on Oxygen-Deficient 3DOM BiVO4: High-Performance Catalysts for the Visible-Light-Driven Selective Oxidation of Benzyl Alcohol
缺氧 3DOM BiVO4 上负载的 Ru 纳米颗粒:用于可见光驱动苯甲醇选择性氧化的高性能催化剂
  • DOI:
    10.1002/cctc.201901540
  • 发表时间:
    2019
  • 期刊:
    ChemCatChem
  • 影响因子:
    4.5
  • 作者:
    Zhang Kunfeng;Liu Yuxi;Deng Jiguang;Jing Lin;Pei Wenbo;Han Zhuo;Zhang Xing;Dai Hongxing
  • 通讯作者:
    Dai Hongxing
Mesoporous PdxPt alloys: High-performance catalysts for methane combustion
介孔 PdxPt 合金:甲烷燃烧的高性能催化剂
  • DOI:
    --
  • 发表时间:
    2017
  • 期刊:
    Molecular Catalysis
  • 影响因子:
    4.6
  • 作者:
    Xingtian Zhao;Yuxi Liu;Jiguang Deng;Peng Xu;Jun Yang;Kunfeng Zhang;Zhuo Han;Hongxing Dai
  • 通讯作者:
    Hongxing Dai
PtxCo/meso-MnOy: Highly efficient catalysts for low-temperature methanol combustion
PtxCo/meso-MnOy:用于低温甲醇燃烧的高效催化剂
  • DOI:
    10.1016/j.cattod.2018.06.052
  • 发表时间:
    2019
  • 期刊:
    Catalysis Today
  • 影响因子:
    5.3
  • 作者:
    Yang Jun;Liu Yuxi;Deng Jiguang;Xie Shaohua;Hou Zhiquan;Zhao Xingtian;Zhang Kunfeng;Han Zhuo;Dai Hongxing
  • 通讯作者:
    Dai Hongxing
含氯挥发性有机物的催化氧化研究进展
  • DOI:
    --
  • 发表时间:
    2019
  • 期刊:
    工业催化
  • 影响因子:
    --
  • 作者:
    蒋熙云;杨军;刘雨溪;邓积光;敬林;戴洪兴
  • 通讯作者:
    戴洪兴
Highly efficient and enhanced sulfur resistance supported bimetallic single-atom palladium–cobalt catalysts for benzene oxidation
用于苯氧化的高效且增强的抗硫性双金属单原子钯钴催化剂
  • DOI:
    --
  • 发表时间:
    2020
  • 期刊:
    Applied CatalysisB:Environmental
  • 影响因子:
    --
  • 作者:
    Zhiquan Hou;Lingyun Dai;Yuxi Liu;Jiguang Deng;Lin Jing;Wenbo Pei;Ruyi Gao;Yuan Feng;Hongxing Dai
  • 通讯作者:
    Hongxing Dai

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其他文献

用于消除挥发性有机物的有序多孔金属氧化物催化剂的研究进展
  • DOI:
    --
  • 发表时间:
    2014
  • 期刊:
    高等学校化学学报
  • 影响因子:
    --
  • 作者:
    邓积光;何胜男;谢少华;杨黄根;刘雨溪;戴洪兴
  • 通讯作者:
    戴洪兴
不同形状纳米氧化铝对大鼠脑星形胶质细胞的细胞毒性
  • DOI:
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  • 发表时间:
    2016
  • 期刊:
    环境与健康杂志
  • 影响因子:
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  • 作者:
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  • 通讯作者:
    白雪涛
双金属RhAux/γ - Al203催化剂的CO催化氧化反应活性
  • DOI:
    --
  • 发表时间:
    --
  • 期刊:
    工业催化
  • 影响因子:
    --
  • 作者:
    何洪;訾学红;姚红华;戴洪兴
  • 通讯作者:
    戴洪兴
红磷单质光催化剂在能源转化和环境净化领域的研究进展
  • DOI:
    10.1002/wea.2255
  • 发表时间:
    2020
  • 期刊:
    北京工业大学学报
  • 影响因子:
    --
  • 作者:
    敬林;吴春晓;邓积光;刘雨溪;戴洪兴
  • 通讯作者:
    戴洪兴
不同类型表面活性剂对铈锆固溶体性能的影响
  • DOI:
    --
  • 发表时间:
    --
  • 期刊:
    中国稀土学报,23(sl)
  • 影响因子:
    --
  • 作者:
    刘伟;李佩珩;戴洪兴;何洪;孙继红;訾学红
  • 通讯作者:
    訾学红

其他文献

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戴洪兴的其他基金

以金属间化合物制备负载贵金属-过渡金属氧化物及其对VOC氧化的催化性能研究
  • 批准号:
    21876006
  • 批准年份:
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  • 资助金额:
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    20473006
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    2004
  • 资助金额:
    25.0 万元
  • 项目类别:
    面上项目

相似国自然基金

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  • 批准号:
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AI项目解读示例

课题项目:调控A型流感病毒诱导IFN-β表达的机制研究

AI项目摘要:

本研究聚焦于TRIM2蛋白在A型流感病毒诱导的IFN-β表达中的调控机制。A型流感病毒是全球性健康问题,其感染可导致严重的呼吸道疾病。IFN-β作为关键的抗病毒因子,其表达水平对抗病毒防御至关重要。然而,TRIM2如何调控IFN-β的表达尚未明确。本研究假设TRIM2通过与病毒RNA或宿主因子相互作用,影响IFN-β的产生。我们将采用分子生物学、细胞生物学和免疫学方法,探索TRIM2与A型流感病毒诱导IFN-β表达的关系。预期结果将揭示TRIM2在抗病毒免疫反应中的作用,为开发新的抗病毒策略提供理论基础。该研究对理解宿主抗病毒机制具有重要科学意义,并可能对临床治疗流感病毒感染提供新的视角。

AI项目思路:

科学问题:TRIM2如何调控A型流感病毒诱导的IFN-β表达?
前期研究:已有研究表明TRIM2参与抗病毒反应,但其具体机制尚不明确。
研究创新点:本研究将深入探讨TRIM2在IFN-β表达中的直接作用机制。
技术路线:包括病毒学、分子生物学、细胞培养和免疫检测技术。
关键技术:TRIM2与病毒RNA的相互作用分析,IFN-β启动子活性检测。
实验模型:使用A型流感病毒感染的细胞模型进行研究。

AI技术路线图

        graph TD
          A[研究起始] --> B[文献回顾与假设提出]
          B --> C[实验设计与方法学准备]
          C --> D[A型流感病毒感染模型建立]
          D --> E[TRIM2与病毒RNA相互作用分析]
          E --> F[TRIM2对IFN-β启动子活性的影响]
          F --> G[IFN-β表达水平测定]
          G --> H[TRIM2功能丧失与获得研究]
          H --> I[数据收集与分析]
          I --> J[结果解释与科学验证]
          J --> K[研究结论与未来方向]
          K --> L[研究结束]
      
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