Pd基非晶合金中原子尺度弛豫动力学和不均匀性的研究

The intrinsic heterogeneity is hidden in the long-range disordered metallic glasses. The heterogeneity of the microstructure includes static structural heterogeneity and dynamical heterogeneities, which are closely related to the properties of metallic glasses. Due to the lack of long-range structural order, it is difficult to construct the structure-property relationship in metallic glasses. However，research on relaxation dynamics provides a very important approach to understand metallic glasses. It still remains an important scientific problem that how the atomic-scale relaxation dynamics evolve and how it relates with the structural and dynamical heterogeneities. It is extremely superficial to study the relaxation dynamics only in a single state or through a very narrow window. Hence, in this research proposal, we attempt to combine the study of static structural and dynamical heterogeneities of metallic glasses focusing on atomic-scale relaxation dynamics. The structural relaxation, physical aging, structural and dynamic heterogeneities of Pd-based metallic glasses as model system are studied in atomic-scales at glassy, supercooled and liquid states.The research techniques are quasi-elastic neutron scattering, synchrotron radiation X-ray diffraction and X-ray photon correlation spectroscopy. This study is intended to establish the genetic law of structural heterogeneity and dynamic heterogeneity, which will provide a theoretical basis for the manipulation of heterogeneity and the improvement of the stability of metallic glasses.

非晶合金长程无序的特征中隐藏着本征的不均匀性。这种微观特征的不均匀性包括静态结构不均匀性和动力学不均匀性，它们与非晶合金的性能有着密切的关联。由于非晶合金结构具有长程无序性，难以建立结构和性能的关系，而弛豫动力学研究则为认识非晶合金提供了非常重要的窗口。非晶合金在原子尺度的弛豫动力学特征演化规律以及它与不均匀性的关系，仍然是重要的科学问题。如果只在单一状态或在很窄的窗口下研究弛豫动力学，得到的往往只是片面的认识。因此，本项目以原子尺度弛豫动力学为切入点，把非晶合金静态结构和动力学不均匀性的研究结合起来。以Pd基非晶合金为模型体系，关联准弹性中子散射、同步辐射X射线衍射和X射线光子关联谱技术，在原子尺度研究玻璃态、过冷态和液态非晶合金的结构弛豫、物理老化、结构和动力学不均匀性。我们旨在建立结构不均匀性和动力学不均匀性的遗传规律，为实现不均匀性调控和提升非晶合金稳定性提供理论基础。

非晶合金长程无序的特征中隐藏着本征的不均匀性。由于非晶合金结构具有长程无序性，难以建立结构和性能的关系，而弛豫动力学研究为认识非晶合金提供了非常重要的窗口。非晶合金在原子尺度的弛豫动力学特征演化规律以及它与不均匀性的关系，仍然是重要的科学问题。本项目以Pd-Ni-P、Pd-Cu-P和Gd-Ni-Al非晶合金为研究对象，揭示了非晶合金在原子尺度下弛豫动力学特征及演化规律。利用准弹性中子散射完成了非晶合金原子尺度弛豫动力学、扩散特性、动力学不均匀性研究；利用同步辐射X射线衍射完成了玻璃态非晶合金微观结构随温度变化演化规律研究；利用同步辐射X射线光子关联谱完成了非晶合金结构弛豫和物理老化行为研究；利用闪速差示扫描量热法完成了非晶合金在不同热历史条件下非晶形成、玻璃转变和晶化行为研究；利用动态力学分析仪完成了非晶合金动态力学弛豫、静态应力弛豫、β弛豫和热稳定性研究。结果表明：准弹性中子散射的动态反应函数，直接以实验数据证明了Pd-Ni-P非晶合金熔体中原子动力学不均匀性的存在。动力学不均匀性的程度随温度降低逐渐增大，并在1235K附近存在一个动力学特性的转折点。该合金熔体扩散机理为原子协同运动。以实验手段，直接测量得到了Pd-Ni-P非晶合金的临界玻璃形成冷速。Pd-Ni-P与Pd-Cu-P非晶合金中存在不同的中程序结构。Pd-Cu-P非晶合金物理老化的结构弛豫过程在原子尺度上是高度不均匀的，表现为时快、时慢的间歇性行为。开发出具有显著β弛豫现象的Gd-Ni-Al非晶合金，为研究β弛豫相关问题提供了新的模型体系。发现Gd-Ni-Al非晶合金中存在着弛豫解耦现象，即存在不同时间尺度下的快弛豫和慢弛豫过程。从弛豫动力学以及弛豫时间尺度分析，表明该快弛豫和β弛豫是不同的。通过以上研究，揭示了非晶合金在原子尺度下弛豫动力学特征；建立了非晶合金形成液体中动力学不均匀性与弛豫的关系；阐明了玻璃态非晶合金中微观结构随温度变化的演化规律和结构弛豫与物理老化的微观机理。为实现不均匀性调控和提升非晶合金稳定性提供了理论基础。

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