电容储能材料表界面问题的经典密度泛函研究

The most urgent issue for supercapacitor is to improve their energy density so that they can better compete with batteries. The structural properties of electrode/electrolytes interfaces determines the performance of a supercapacitor. In this work, we develop and apply Classical Density functional theory (CDFT) to study the electrode/electrolytes interfaces, the electrolytes thermodynamics and ionic transport dynamics in porous materials to help design better electrodes materials and electrolytes. First, the interfacial structures, capacitance, and other thermodynamic properties of electrolytes in porous electrodes are studied thought CDFT. A multiscale model should also be developed to study the ions transport in porous electrodes during the charging process. During the charging process of pseudocapacitors, the pseudocapacitance can be affected by many factors, such as the diffusing behavior of reactant species, the electric double layer at the interface, and surface reaction kinetics. Those issues are difficult to be self-consistently captured in the same model. Consequently, we need to develop a feasible and reasonable model to capture the pseudocapacitance is urgently needed. This research will help researchers to address the long-standing need to efficiently model electrode/electrolyte interfaces in electrochemical systems.

如何提高储能密度是当前超级电容器研究最为关注的焦点，电极-电解液界面性质决定了超级电容器的储能密度等电化学性能，本项目拟发展和应用经典密度泛函理论(CDFT)研究多孔电极材料-电解液界面的结构、热力学行为和电荷迁移行为，为电极材料与电解液的匹配优化提供理论指导。首先，利用CDFT探索电解液在多孔材料电极中双电层结构、电化学容量、储能密度等热力学性质；建立新的多尺度动力学理论模型，描述离子在多孔材料中的传递性质和电容器充放电行为，弥补过去理论模型预测的充放电时间(纳秒/微秒)与实际实验时间(秒)之间的差距；此外，已有的理论和模型很难自洽描述赝电容器充放电过程中反应物扩散以及表面还原反应动力学等因素影响，本项目拟建立跨尺度联合密度泛函理论(JDFT)，能自洽描述表界面的电子和离子的传递性质。为新型超级电容器电极材料和电解液的开发提供理论依据，结合并辅助实验研究，降低实验研究成本。

电极-电解液界面性质决定了超级电容器的电化学性能，本研究发展和应用了经典密度泛函理论(CDFT)、联合密度泛函理论（joint DFT）研究多孔电极材料-电解液界面的结构、热力学行为和电荷迁移行为，为电极材料与电解质的匹配优化提供理论指导。研究人员首先利用CDFT了探索电解液在多孔材料电极中双电层结构、电化学容量、储能密度等热力学性质的影响；建立新的多尺度动力学理论模型，描述离子在多孔材料中的传递性质和电容器充放电行为，弥补过去理论模型预测的充放电时间(纳秒/微秒)与实际实验时间(秒)之间的差距；此外，过去的理论和模型很难自洽描述赝电容器充放电过程中反应物扩散以及表面还原反应动力学等因素影响，本研究拟建立跨尺度联合密度泛函理论(Joint DFT)，该理论能自洽描述表界面的电子和离子的传递性质。通过对电极材料中传质、反应和传热等过程以及这些过程的耦合效应的研究，揭示双电层电容器和赝电容电容器的储能机理，从而为设计和优化新型多孔电极材料提供理论依据，结合并辅助实验研究，极大地降低实验研究成本和缩短了研发的周期。

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