热无序对有机材料中载流子动力学性质影响研究

Organic conjugated polymers are a new type of functional materials, which can not only conduct, but also light. Different from the traditional semiconductor, most polymer molecules have strong electric-phonon interactions due to quasi-one-dimensional structures. Therefore, the excitations in polymers are with the internal lattice structure (e.g. exciton, polaron and bipolaron, etc.). The stability of these excitations will have an effect on the electric and luminescent properties. The thermal effect due to the temperature is important to the stability of the excitations in organic materials. In this task, we will use a nonadiabatic evolution method to investigate the effect of temperature on dynamics of photoexcitations and charged carriers. The effects of interchain interactions on these dynamics are also considered. These researches not only provide a strong experimental basis for the development and design of new organic functional materials, but also put forward to theorists the urgent need to resolve the physical issues.

有机共轭聚合物既能导电、又能发光，是一种新型的功能材料。由于强的电-声相互作用，聚合物中的元激发是包含晶格畸变且具有内部结构的复合粒子(激子、极化子和双极化子等)，这些元激发的稳定性将会影响材料的导电和发光特性。由温度引起的热无序效应是影响有机材料中各种元激发稳定性的一个重要因素。本课题将采用非绝热分子动力学方法，详细分析有机共轭聚合物中温度效应对光激发动力学过程以及带电载流子形成和运动过程的影响，并进一步考虑链间相互作用对这些动力学过程的影响。这些研究紧密地联系着有机光电器件的工作性能，既是一个基本的理论挑战，又将为设计开发新型的有机功能器件提供有价值的理论指导。

在有机共轭聚合物中，由温度因素引起的晶格热涨落对材料中载流子的稳定性有着重要的影响作用。课题组基于紧束缚近似的SSH模型，引入温度效应，利用非绝热分子动力学方法，研究了温度对导电聚合物中双极化子稳定性以及双链中光激发过程的影响。 1. 对于双极化子的热稳定性我们分析了两种情况。一种情况是，体系初始时刻在链中存在一个双极化子，当考虑上温度效应后，双极化子的晶格位形和电荷分布都发生了变化。即随着温度的增加，双极化子的局域程度变得越来越浅，电荷分布变得扩散到整条链上，最后演化到已经不存在较好的双极化子晶格位形。进一步地，我们还计算了不同电声耦合强度和不同电子-电子相互作用下的情况，发现在电声耦合作用和电子-电子相互作用较弱时，温度因素引起的电子被激发到更高能级的过程为主要结果，而在电声耦合作用和电子-电子相互作用较强时，电子引起的晶格弛豫过程为主要结果。另一种情况是，体系的初始状态为二聚化基态，研究了向链中注入两个电子后体系的动力学演化过程。在没有温度因素的影响下，两个电荷的注入将会引起链中产生一个双极化子。随着温度效应的增加，发现两个电荷的注入不再是诱导一个双极化子的产生，而是两个极化子的产生。进一步地，我们也计算了不同电声耦合强度下的情况，结果表明在电声耦合作用较弱时，体系倾向于产生极化子，而在电声耦合作用较强时，体系倾向于产生双极化子。2. 两条耦合聚合物链中光激发过程的热稳定性研究。在链间耦合的作用下，两条聚合物链上的光激发产物包括链内激子，链内正负极化子对，链间激子和链间正负极化子对。考虑上温度效应后，荷电极化子对将会复合生成链内激子，我们计算了不同温度和不同链间耦合强度下链内激子的产率，发现它们之间的关系不是单调变化的。另外，我们还模拟了有机光电池中的一些物理过程。采用的是Donor-Acceptor聚合物异质结结构，主要研究了在此结构中极化子和激子复合的动力学过程，发现复合后产生了新的发光产物，即极化子激发态，从而为提高有机光电池发光效率提供理论指导。

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