基于高通量计算的(III-V)1−x(II-VI)x型光解水制氢材料的筛选及性能调控

The solid-solution material can continuously tune its band structure by changing the compositions, which make it an important candidate for the hydrogen production from photocatalytic water splitting. However, stringent synthesis condition limits the rapid development of solid solution photocatalysts. In this work, we design and simulate all possible configurations of (III-V)1-x (II-VI)x solid solution based on density functional theory, with the aim to obtain larger photoexcited electron-hole pairs dissociation efficiency and visible light absorption by changing the composition elements and content, and to realize more active sites and lower the reaction energy barrier by tuning the microstructure of the solid-solution surface. Based on the theoretical data analysis and combined with experimental means, new efficient photocatalysts for solar water splitting are obtained.

组分可变的固溶体材料由于其能带结构可连续调控，使其成为了探索光解水制氢材料的一个重要方向。然而，严苛的合成条件限制了固溶体光催化剂的快速发展。本工作基于密度泛函理论方法对(III-V)1−x(II-VI)x型固溶体的所有组合构型进行理论设计与模拟。通过对固溶体的组成元素及组成比例进行调控，获取更高的载流子分离效率及可见光吸收；通过改变固溶体表面微结构，增加表面光解水反应活性位点及降低反应能垒。基于理论数据分析并结合实验手段，最终获得新型光解水制氢材料。

太阳能光解水制氢技术将太阳能转化成清洁的氢能，是解决能源危机和环境污染问题的一个理想方法。寻找一种高效且稳定的水解催化剂是提升水解制氢技术的关键。我们以理论设计与计算为主，结合实验，设计了系列光（电）催化水解制氢材料，采用了构建复合结构、掺杂（构建固溶体）、施加外应力、负载单原子等多种手段调控惰性催化材料的电子结构、能级排布、可见光吸收能力、电子空穴分离效率、表面活性位点及催化反应能垒等参量，提升其催化性能，从原子层次探索析氢、产氧及固氮等催化反应机制。本项目的研究结果对指导实验设计高效稳定的光电催化剂用于水解析氢、产氧、污染物降解及固氮等具有重要意义。项目组在SCI源刊上发表论文38篇，培养了7个研究生，已经完成了该项目的研究任务。

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