稀土元素在土壤动物中的生物有效性和动态毒性及预测模型研究

Rare earth elements (RRE) have been widely used in advanced technology (information, biology, and energy) and national defense industry. During the entire life cycle of the REEs, they are inevitably entering into the soil environment, posing a potential threat to ecosystem health. However, the mechanisms that are responsible for the bioavailability and toxicity of RREs to soil animals have not yet been elucidated. In this project, low-, medium-, and high-molecular-weight RREs (La, Gd, Yb) will be selected as target contaminants, and potworm Enchytraeus crypticus as model organism. Dynamic uptake and toxicity of different RREs in the worms exposed to the stimulated soil solution will be analyzed, modeled and interpreted from the angle of toxicokinetics and toxicodynamics. Further, the impact of different environmental factors (pH, organic matter, competing cations) on the uptake and toxicity will be investigated. The main toxic species of RREs will be determined based on the relationship between various RRE species and toxicity. With the assumption of site homogeneity and site heterogeneity, bioavailability models (modified biotic ligand model and WHAM-Ftox model) will be developed to model the dynamic uptake and toxicity of RREs in different exposure conditions. The developed models will be validated in REEs-spiked soils. The outcome of this project will provide theoretical basis and tools for explaining and interpreting toxicity of RREs, serving to conducting accurate risk assessment and setting environmental quality standards for RREs in soils.

稀土元素已被广泛应用于信息、生物、能源等高新技术及国防工业领域，在整个生命周期过程中不可避免会进入到土壤里，对生态系统健康造成潜在威胁。然而，稀土元素对土壤动物的生物有效性和毒性作用尚不明确。本研究拟选取轻、中、重三种稀土为研究对象，土壤动物线蚓为受试生物，在模拟土壤溶液中考察不同类型稀土元素的动态吸收和毒性，并建立相应模型从毒物动力学及毒效动力学角度加以分析。进一步，考察不同环境因子（pH、有机质、共存阳离子）对稀土元素生物有效性、吸收和毒性的影响，基于形态-效应关系分析其主要致毒形态。分别根据毒性作用点位同质性和异质性分布假说，构建生物有效性模型（改进生物配体模型和WHAM-Ftox模型）以预测不同环境条件下稀土元素动态吸收和毒性。所得模型将在人工污染土壤中作进一步验证。本研究将为解释和预测不同类型稀土元素的毒性效应提供理论依据和手段，服务于建立稀土元素生态风险评估框架及环境质量标准。

稀土元素可以通过一系列途径进入土壤中，如矿山开采、农田施用等，其对土壤生态系统的潜在的负面效应不容忽视。本项目意在探明不同稀土元素在典型土壤生物中的动态吸收和毒性作用并建立基于生物有效性的毒性预测模型。首先，研究了La、Ce、Gd三种稀土元素在线蚓中的动态吸收和毒性作用过程，结果表明，稀土元素的生物累积和毒性效应不仅与暴露剂量有关，还与暴露时间有显著的相关性。相较于重稀土元素Gd，轻稀土元素更容易被生物体吸收和排出，而重稀土元素更容易在生物体内累积。当基于体外暴露浓度表达毒性效应时，稀土元素LC50值随时间逐渐降低直至达到平衡，以体浓度为表达剂量时，其LC50值基本保持不变，表明体内浓度能更好的预测稀土元素的动态毒性效应。其次，评估了不同暴露介质条件对稀土元素形态、生物有效性和毒性的影响。发现了环境中pH和共存阳离子（Ca2+和Mg2+）可以通过对稀土元素形态的影响和竞争作用两方面，影响La/Ce在生物体内的吸收和毒性效应。充分考虑并纳入主控环境因子对稀土元素生物有效性和毒性的影响，发展的基于生物有效性的BLM模型和WHAM-FTOX模型能够较好的预测不同环境条件下稀土元素在生物体内的吸收和毒性效应(R2>0.7)。进一步，拓展了现有的单一金属预测模型体系，分别基于数值模型（CA模型、MIXTOX模型）和基于生物有效性模型（WHAM-FTOX模型）定量表达了稀土元素复合物间的交互作用方式及位点，实现了Y/La/Ce二元及三元复合毒性效应的成功预测。最后，利用高通量代谢组学手段研究了稀土元素胁迫下线蚓的分子响应机制。发现稀土元素暴露下，线蚓体内的嘌呤代谢、甘油磷脂代谢、组氨酸代谢、氨基糖和核苷糖代谢通路及相关的代谢物发生了显著变化，从而使得线蚓产生能量代谢紊乱、氧化应激损伤和细胞膜损伤等生理生化影响。上述研究结果为评估不同类型稀土元素的生态安全性影响，建立针对稀土元素的生态风险评估框架和环境质量标准体系提供了基础数据和理论基础。

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