表面上水团簇和水合团簇的原子尺度研究

Water is ubiquitous and essential to nature and life. Interfacial water molecules bond weakly with the surrounding water molecules and other substances at the microscopic level, forming water clusters and ion/gas hydrates clusters, which play crucial roles in a wide range of physical, chemical and biological processes, such as corrosion, lubrication, electrochemistry, formation of aerosols, water desalination, and biological ion channel, etc. However, probing the structure and dynamics of interfacial water clusters and ion/gas hydrates clusters at the atomic scale is still a big challenge. In this project, we are going to use electrospray ionization deposition system, so as to bridge the pressure gap between the ambient liquid and the ultra-high vacuum SPM system and to deposit ion/gas hydrates clusters on surfaces. Then we will focus on the development of three dimensional (3D) imaging and spectroscopic methods based on the qPlus STM/AFM techniques. Using these techniques, we will investigate the nucleation, growth and dissociation dynamics of water clusters on catalysis surfaces at the atomic scale. Then, we will explore the hydration structure and dynamics of ion hydrates and gas hydrates clusters. These works will provide new insight into the interaction of water and other substances, such as water-defect, water-ion, water-gas molecule interactions, enabling advance our understanding in the processes of surface-catalyzed water dissociation and electrochemistry.

水无处不在，是自然界和生命体中最丰富、最重要的物质。表界面水分子与周围环境水分子以及其他物质通过弱相互作用形成水团簇以及水合离子/分子团簇，直接参与很多重要的物理、化学和生命过程，例如腐蚀、润滑、电化学、气溶胶的形成、海水淡化、生物离子通道等。但是，如何从原子水平上认识和理解表界面水/水合团簇的结构和动力学一直是团簇研究领域的一个科学和技术难题。本项目将发展电喷雾电离沉积团簇制备技术，打破电解质溶液样品和超高真空表征环境之间的压力鸿沟；并重点发展基于扫描探针技术的三维成像和谱学技术，在原子尺度上探索高催化活性材料表面水团簇的成核和生长演化规律以及水的分解，并进一步研究水合离子/分子团簇的微观构型。从微观上阐明水与其他物质的相互作用的本质，例如水-缺陷、水-离子、水-分子等，为理解表界面催化水的分解、电极/溶液界面双电层结构和电化学反应微观机制奠定基础。

水团簇以及水合团簇无处不在，直接参与很多重要的物理、化学和生命过程。从原子水平上认识和理解表界面水/水合团簇的结构和动力学，并阐明表界面水团簇与其他分子/离子的相互作用对于揭示表界面催化水的分解、电化学反应微观机制等至关重要。在本项目中，我们发展基于qPlus扫描探针的三维成像、非侵扰式成像技术以及基于qPlus传感器的针尖增强非弹性电子隧穿谱，并将其应用到表界面水团簇以及水合分子、水合离子团簇的研究中。在项目支持下，发表高水平SCI论文6篇，代表性成果如下：1）定量探测水分子四聚体分子间振动耦合常数；2）从原子尺度揭示界面调控水合甲醇团簇中分子的微观互溶性；3）在实空间“看到”水合氢离子团簇的原子结构。该研究成果是首次发现Eigen和Zundel两种构型的水合质子在固体表面可以稳定存在，并揭示了水/固界面质子转移过程的新机制，有助于理解Pt电极高效产氢的微观机理，同时也为通过改进电极材料提升产氢效率提供了全新的思路。

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