基于强激子束缚的高效率、稳定有机卤化物钙钛矿薄膜和发光器件研究

Solution-processed organohalide perovskite light-emitting diodes(PeLEDs) has a great potential applications in display and lighting field in the near future, because of its advantages such as low-cost, high color-quality, compatible with large-area, flexible and roll-to-roll mass production and so on. In view of the current challenges in pursing high-efficiency and stable PeLEDs, herein we innovatively propose a idea, i.e. on the basis of restraining exciton dissociation, it requires to construct high PLQE type perovskite film with high exciton binding energy(Eb) and then meets the goals of simultaneous high efficiency and stability for PeLEDs. The details includes as follows: 1) developing new methods to achieving high Eb, and also effectively restraining nonradiative recombination process of perovskite film which suffers from high density of grain boundary; 2) making good use of perovskite/organic polymer interface to construct the so-called new hybrid heterojunction device structure to confining excitons; 3) By using the above two methods, We are finally pursing for excellent PeLEDs simultaneously with high efficiency and high stability. Besides, on the basis of the knowledges from photophysics and heterojucntion physics, we also plan to establish the relationship between perovskite film structure and photophysical properties and device working mechanisms, and also disclose the main physical mechanisms about what influence the device efficiency and stability of PeLEDs? The key target is to realize breakthrough both in device efficiency and stability, i.e., approaching 20% for the maximum EQE of PeLEDs and superior to 100-500 h for the half lifetime of PeLEDs at the initial luminance of 500 cd/m2.

溶液加工有机卤化物钙钛矿发光器件是廉价、高画质、可大面积制造、兼容柔性的国际最新显示和照明技术，具有广阔的前景。依据当前器件发光效率低、稳定性差的迫切问题，我们创新性的提出以约束激子解离为基础，构建强激子束缚型的高效钙钛矿薄膜，继而发展兼具高效率和高稳定性的钙钛矿发光器件。研究内容包括：1）发展构造高激子束缚能，有效抑制多晶界钙钛矿薄膜非辐射复合过程的新方法；2）基于钙钛矿/有机高分子界面，构筑杂化异质结激子限制型器件；3）基于以上两种强激子束缚且高发光效率的途径，发展兼具高效率和高稳定性的钙钛矿RGB单色和白光器件。从光物理和异质结物理认识出发，研究激子束缚型钙钛矿薄膜结构-光物理行为-器件工作机制的关联性，揭示影响钙钛矿器件效率和稳定性的主要物理机制。核心目标是据此研究，实现钙钛矿器件效率和稳定性的双重突破。最大EQE达到20%，500cd/m2亮度的T50寿命超过100-500小时。

钙钛矿发光材料与器件是自2014年兴起的学术热点领域，尽管作为一类十分有应用潜力的新型显示技术，但是发光效率低、稳定性差，亮度低等问题成为阻碍该领域发展的重要瓶颈。结合领域进展和自身研究基础，我们认为构建具有强激子束缚性质的高效率、稳定钙钛矿发光材料，是有效破解该科学难题的关键。本项目聚焦三维多晶钙钛矿薄膜路线，开展了系统性研究。特别是围绕热稳定性、蓝光光谱稳定性等科学难点，开展了多类别钙钛矿材料制备工艺、晶粒尺寸和覆盖度调控、抑制卤素迁移造成的蓝光光谱不稳定、新型界面层修饰和界面材料开发等工作，特别是以蓝光钙钛矿发光这一最具挑战的研究题材为核心，开展了系统性的基础研究工作，获得一些重要结果。例如，以热稳定性优异的FAPbBr3体系为研究对象，通过前驱体组分调节、新型反溶剂法协同的方式，构建了高激子束缚能、覆盖度高的钙钛矿薄膜，最终获得稳定性显著优于MAPbBr3的低压驱动、高效、稳定的绿光薄膜和LED器件。针对典型CsPbBr3-XClx蓝光体系卤素迁移造成蓝光光谱不稳定、效率低、亮度低的难题，我们提出采用RbX掺杂CsPbBr3的新路线，进而获得覆盖度高、晶粒尺寸可控的光谱稳定蓝光器件，进一步结合界面工程和反溶剂工程，实现了EQE接近2%，亮度接近10000 cd/m2的光谱稳定型蓝光三维钙钛矿LEDs。在蓝光钙钛矿路线选择上，不同与学术同行主要采取的准二维路线，我们属于极少有的坚持以三维多晶薄膜为研究路线的小组，很好的佐证了该路线在获得光谱稳定、高效率和高亮度方面的可行性和优势，同时也展示了该路线仍旧存在的困难和挑战，因此有效促进了该领域的发展。依托该项目支持，共发表SCI论文17篇，其中IF>7的文章7篇，包括ESI高被引1篇，封面/内封面文章3篇，撰写英文专章1章，申请发明专利4项，培养博士和硕士研究生共5名。

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