表面改性调控1T相二硫化钼电子结构及其热电性能的研究

Precise control of the electronic structures of two-dimensional materials is the key and difficult point of two-dimensional materials research. Monolayer 1T phase MoS2 is a novel 2-dimensional transition metal dichalcogenides with C3v symmetry, and can be classified as a semimetal regarding its electronic properties, which has showed important application values in many fields such as information, new energy and so on. This project targets at the precise control of electronic structure and thermoelectric property of monolayer 1T phase MoS2. Based on the characteristics of unpaired electron clouds on the surface of monolayer 1T phase MoS2, we propose a protocol by forming coordination complex with Lewis acids thanks to their unoccupied orbitals, this project will study the control mechanism of electronic structure and thermoelectric property through Lewis acid surface modification, and will optimize the power factor of monolayer 1T phase MoS2 based on this method. Compared with the common methods of adjusting the electronic structures of two-dimensional materials, Lewis acids surface modification method possesses the advantages of simple process and would not disturb the original lattice structure. This project will not only fill the blanks of electronic structure regulation of monolayer 1T phase MoS2, which is an important basis to widen its applicability, but also will provide important research basis of developing general methods of precise controlling the electronic structure and thermoelectric property of all semi-metallic two-dimensional materials.

精确调控二维材料的电子结构是目前二维材料研究领域的重点与难点。单层1T相二硫化钼是一种具有C3v对称性的新型半金属特性的二维过渡金属硫族化合物，已在信息、新能源等诸多领域展现了重要的应用价值。本项目以精确调控单层1T相二硫化钼的电子结构与热电性能为研究目标，针对单层1T相二硫化钼表面存在着未配对的电子云的特点，提出利用表面存在空轨道的Lewis酸与其反应形成配位化合物的调控方案，研究Lewis酸表面改性对单层1T相二硫化钼的电子结构与热电性能的调控机制，并将在实验上优化单层1T相二硫化钼的热电功率因子。相对于现有调控二维材料电子结构的方法，本方案具有工艺简单与不会破坏二维材料原有晶格结构的优点。本项目的开展，不仅可以填补对单层1T相二硫化钼电子结构的调控研究的空白，为进一步拓展其应用价值夯实基础，而且将为发展精确调控半金属型二维材料的电子结构与热电性能的通用方法提供重要的研究基础。

单层1T相二硫化钼是一种具有C3v对称性的新型半金属特性的二维过渡金属硫族化合物，已在信息、新能源等诸 多领域展现了重要的应用价值。本项目以调控单层1T相二硫化钼的电子结构与热电性能为 研究目标，针对单层1T相二硫化钼表面存在着未配对的电子云的特点，提出利用表面存在空轨道的Lewis酸与其反应形成配位化合物的调控方案，研究Lewis酸表面改性对单层1T相二硫化钼的电子结构与热电性能的调控机制，并在实验上优化单层1T相二硫化钼的热电功率因子。相对于现有调控二维材料电子结构的方法，本方案具有工艺简单与不会破坏二维材料原有晶格结构的优点。在具体的研究过程中，利用Lewis酸Al3+与1T相二硫化钼形成配位化学键从而调控二硫化钼表面电子结构，通过与适合浓度的Al3+反应，可将薄膜热电功率因子提升约45%。同时Al3+的联结作用可提高薄膜的柔性，使得在多次弯曲过后其热电性能依然能保持相对稳定。同时我们发现，利用Lewis酸Al3+与1T相二硫化钛形成配位化学键的方法也可以极大提高1T相二硫化钛纳米薄膜的热电性能，其热电功率因子提升约5倍。此外，在研究过程中，还发现具有相梯度的柔性二硫化钼薄膜存在显著的水汽发电性能，在水汽环境下，该器件的开路电压和短路电流输出分别为19mV和6.24µA，内阻为3KΩ。此外，根据对比实验的结果和平面波密度泛函理论（DFT）的模拟提出了可能的相梯度二硫化钼薄膜的水汽发电机理。本项目证明了Lewis酸掺杂对单层1T相二维硫族化合物（MX2）的热电性能具有显著的调节作用，但其内在机制的完全认知还需要进一步的研究。同时，本项目所发明的柔性热电电池及柔性水汽发电电池在可穿戴电子设备中将具有一定的商业应用前景。

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