基于溶液法加工的金属氧化物中间层制备及其在叠层有机太阳能电池中的应用

Aiming at high efficient solution-processed intermediate layer for tandem organic solar cells, the current project will focus on the development of highly doped ZnO-MoO3 junctions for use as the tunneling recombination layer in organic solar cell, which should combine advantages of high charge recombination rate, low resistance, and high transmission properties. The conductivity, energy band structure, and the width of the depletion layer between ZnO and MoO3 will be regulated by the doping agents, the doping concentration, as well as the thickness of the films. The interface properties, the relationship between the doping condition and the photoelectrical properties of the ZnO-MoO3 junction will be studied by theoretical simulation and calculation in combination with semiconductor electricity and semiconductor spectroscopy measurements. The following two critical issues will be specially emphasized in this project: 1). How to gain a proper doping concentration for excellent charge extraction and recombination ability; 2). How to balance the relationship between the charge transport, charge recombination properties ,and the transmission properties of this layer. The current project will provide a practical approach for solution-processed, high efficient, stable intermediate layers for tandem organic solar cells, and will give a deep insight in the working mechanism of the intermediate layer.

本项目旨在开发一种基于溶液法加工的重掺金属氧化物隧穿结中间层。项目以ZnO-MoO3为研究重点,将利用不等价离子重掺提高ZnO、MoO3的电荷传输性能，调节能带结构，降低耗尽层宽度，获得一类高电荷复合能力、低阻抗、高透光性叠层有机电池用中间层。项目拟采用半导体光学、电学等手段，结合理论模拟，归纳掺杂水平、薄膜厚度等对ZnO、MoO3导电性能、界面能带分布的调控规律；重点解决不等价离子掺杂水平与ZnO、MoO3电学性能的关联关系；以及电荷传输性能、电荷复合能力和光学透明性三者的平衡关系；在此基础上构建理想氧化物隧穿结的结构模型。本项目的开展将为研制一类基于重掺金属氧化物隧穿结的中间层提供材料和理论基础；对探讨叠层有机电池中间层作用机理，开发新型中间层材料提供理论指导；对简化叠层电池的制备工艺，提高叠层电池的稳定性，实现全溶液化、高效率、高稳定性叠层有机电池的制备提供新的研究思路和实践指导。

在有机叠层太阳能电池中溶液法加工的界面层在全印刷电池制备方面起到重要作用。本项目以获得表面缺陷少,电荷传输性能好，稳定性高的低温溶液加工的基于金属氧化物的中间界面层为目的，开展了基于不等价稀土离子掺杂以及聚合物分子掺杂的金属氧化物纳米材料的合成以及应用研究工作。在该项目执行过程中，成功开发了基于Eu3+不等价掺杂，共轭聚合物，聚乙烯酰亚胺类非共轭聚合物分子掺杂ZnO，MoO3，以及磷钼酸与导电聚合物复合的一系列溶液法加工的界面层。通过X射线衍射以及荧光光谱等探索了不等价离子在金属氧化物纳米材料中的掺杂水平和掺杂方式，考察了纳米颗粒与聚合物之间的存在形态，作用方式以及光电性能；最后探索了这类掺杂界面层在有机太阳能电池和钙钛矿太阳能电池中应用的器件效果，包括器件的光电转换效率以及器件在加热和长时间光照下的稳定性。研究结果表明，金属氧化物纳米材料容易出现纳米粒子的团聚，引入聚合物形成复合体系是抑制纳米颗粒团聚的有效方法；使用复合材料一方面可降低薄膜的表面粗糙度，另一方面减少了纳米颗粒表面的缺陷密度，从而用于器件中，使得光伏器件的界面电荷选择性传输性能增强，提高了器件的填充因子和效率。此外，使用该类复合材料，可降低光伏器件效率对界面层厚度的依赖性，复合界面层的厚度可以在100 nm以内调整，器件性能没有明显变化。使用该类界面层材料的有机太阳能电池效率接近9.5%，而且利用刮涂法制备的活性层和界面层的器件效率也接近9%。将该类复合界面层材料用于有机叠层器件中，可成功获得低温溶液法加工的中间层，并初步获得基于效率为2.9%的P3HT:PCBM的叠层器件。本项目的研究为提供一类适用于印刷法制备有机太阳能电池提供了基于掺杂金属氧化物的界面层材料，该类材料在单结、多结有机太阳能电池以及在钙钛矿太阳能电池等领域都有广泛的应用。为本项目在基金支持下，共发表论文8篇，发表SCI论文6篇，申请国家发明专利6项，申请PCT专利1项。

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