无灰煤系各向同性沥青及其碳纤维中氧形态的演变和影响机制研究

Development of low-cost carbon fibers with high performance has become a key route for their widespread applications. Isotropic pitch-based carbon fibers (IPCF) have been excepted due to their low price. However, it is still a big problem of IPCF with low tensile strength due to lack of high softening point isotropic pitch precursor with excellent spinnability, and understanding limitation of spinning, stabilization and carbonization processes. In this project, the isotropic pitches will be prepared using Hyper coal (HPC) as a raw material through the solvent extraction and thin layer evaporation methods, then produced their carbon fibers. The evolution and influence mechanism of oxygen compositions of HPC-derived isotropic pitches and their carbon fibers will be deeply investigated based on the oxygen differences of HPCs from different coal ranks. Moreover, the relationship of structural morphology and mechanical properties of HPC-derived IPCF could be established. Consequently, the regulative mechanism on preparation and properties of HPC-derived IPCF will be developed, which will provide theoretical foundation and technical guidance for preparing low-cost IPCF with high tensile strength using the HPC as a raw material.

低成本高性能碳纤维的开发已成为拓展碳纤维应用领域的关键环节，各向同性沥青基碳纤维在实现其低成本方面具有很强的优势。然而，缺乏具有高软化点、良好纺丝性能的各向同性沥青前躯体以及对沥青熔融纺丝工艺、纤维预氧化、碳化工艺的认识局限性仍旧是造成各向同性沥青基碳纤维强度低下的主要原因。本项目拟以廉价的无灰煤为原材料，采用溶剂分离和薄层蒸发的方法制备可纺丝的各向同性沥青，进而生产其碳纤维。在此基础上，以不同等级煤来源的无灰煤中氧形态的差异为切入点，深入探究无灰煤系各向同性沥青及其碳纤维中氧形态的演变和影响机制，并建立无灰煤系各向同性沥青基碳纤维微观结构与力学性能的关联性。从而归纳无灰煤系各向同性沥青基碳纤维制备与性能的调控机制，揭示以无灰煤为原料制备低成本高强度各向同性沥青基碳纤维的理论基础和技术优势。

碳纤维具有高强度、低密度、良好导电和导热等优异性能，被广泛应用于航空航天、国防军工、工业和体育用品等领域。本项目以沥青前驱体氧形态的差异为切入点，开展了各向同性沥青及其碳纤维氧形态的演变和影响机制研究。综合分析了各工艺过程中沥青与纤维物理化学性质的变化规律；深入阐述了沥青纤维氧形态的演变历程和影响机制；系统建立了沥青基碳纤维微观结构与力学性能之间的构效关系；研制出了高强度的各向同性沥青基碳纤维。本项目在沥青基碳纤维的调控制备与性能优化方面取得了较好的创新性成果。基于氧化沥青分子结构的差异，构建了沥青前驱体物性与碳纤维性能之间的关联性。研究证明了沥青前驱体中适当C=O的引入，有利于改善其纤维的预氧化和碳化特性，在低温碳化所制备的碳纤维具有更高的力学性能，达到980MPa的拉伸强度。基于氧化和未氧化沥青纤维不同热处理温度下纤维性能的演变规律，揭示了沥青前驱体氧形态的演变历程与影响机制。研究发现在低温碳化（<1200ºC）时，氧化沥青碳纤维（A-CFs）的拉伸强度高于未氧化沥青碳纤维（N-CFs）的拉伸强度，且两者1400ºC时均呈现急剧下降趋势。在1400ºC以上，由于氧化沥青纤维的交联结构在碳化、石墨化过程中阻碍了纤维石墨微晶的取向和生长，A-CFs比N-CFs反而显示更低的拉伸模量和更高的电阻率。因此，本项目的研究成果为实现高强度沥青基碳纤维的研发提供了有效的技术路线，为丰富沥青基碳纤维的制备与性能的调控机制打下了坚实的理论基础。

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