半导体型MXene热电性能理论机制研究与调控

It is a crucial scientific problem strongly related to environment and energy how to utilize the rich geothermal resource and industrial waste-heat, which is expected to be solved effectively by the development and application of thermoelectric materials. Hence, the exploration of high-performance thermoelectric materials has become an important direction of the current research. MXenes, the new family of two-dimensional materials, with many members, is a focus of research on material science at present. According to the existing literature and our preparatory works, it is promising to find ideal thermoelectric materials from the MXene family. Based on the first-principles density functional theory and a variety of theoretical methods, it is proposed to study the electrical and thermal conductivities, Seebeck coefficients of those semiconducting MXenes, and then to calculate the figures of merit, which represent their thermoelectric performances, in this project. By comparing the thermoelectric performances of different semiconducting MXenes, the member with the best performances will be obtained. Regarding to this member, we further investigate the regulation mechanisms on its thermoelectric performances through composition design such as coexistence of different functional groups and doping with metal atoms, and exerted conditions including cutting nanoribbons and applying strains, respectively.

如何利用资源丰富的地热能以及工业废热是与环境和能源紧密相关的重要科学问题，热电材料的开发和应用有望成为解决这一问题的有效途径。因此，探索高性能热电材料成为当下科研工作的一个重要研究方向。新型二维MXene材料，家族成员众多，是目前材料科学的一个研究热点。基于已有的文献报导和我们的前期预研工作，很有希望在MXene家族中找到理想的热电材料。本项目基于第一性原理密度泛函理论，结合多种理论方法，研究半导体型MXene的电导、热导、塞贝克系数，并进一步计算表征MXene热电性能的参数热电优值。通过比较不同半导体型MXene的热电性能，获得热电性能最优的MXene成员。针对该MXene体系，我们进一步考察不同表面官能团共存、金属原子掺杂等成分设计以及裁剪条带、施加应变等外加条件对其热电性能的调控机制。

开发高品质的热电材料是解决环境污染和能源危机的一个有效途径。新型二维MXene材料化学元素丰富，家族成员众多，有希望在该家族中探寻理想的热电材料。本项目基于第一性原理方法系统性研究了MXene家族的电子能带结构。针对获得的部分半导体型MXenes, 结合第一性原理和玻尔兹曼输运理论考察了载流子迁移率、热导、塞贝克系数等关键性能参数，获取热电优值。对性能较优的体系，我们考察了应变、层厚、不同官能团共存、邻近元素掺杂对半导体及热电性能的调控。. 对于实验中存在的氧、羟基、氟、氯官能团，我们系统性考察了M2CT2、M3C2T2(M=Sc, Ti, V, Cr, Zr, Nb, Mo, Hf, Ta, W; T=O, F, OH)以及M2XCl2、M3X2Cl2(X=C,N), Lu2CT2(T=F, OH)等七十二种构型的能带结构。在这些构型中，Sc2CT2(T=O, F, OH, Cl)、M2CO2(M=Ti、Zr、Hf、W)、Mo2CF2、M3C2O2(M=Ti、Zr、Hf)、M3N2Cl2(M=Zr、Hf)，Lu2CT2(T=F, OH)等十六种半导体构型呈现半导体特性。为了考察热电性能，我们进一步研究了Sc2CT2(T=F, OH)以及M2CO2(M=Ti, Zr, Hf)的热导以及载流子迁移率。其中，Ti2CO2具有最低的热导，最高的载流子迁移率。在5微米的尺寸下，Ti2CO2在锯齿型方向的室温热导为11.90 Wm-1K-1。减小体系尺寸可进一步降低热导。Ti2CO2的空穴迁移率高达31.4ⅹ10^3 cm2V-1s-1。. 因热电材料的热电优值正比于电导，反比于热导，对于热电性能的研究主要关注于Ti2CO2体系。基于100纳米的尺寸，Ti2CO2的热电优值达到0.74，可与目前商用的热电材料媲美。此外，我们发现应变、层厚、不同表面官能团共存、掺杂等方式能有效调控Ti2CO2及其他半导体构型半导体和热电性能。该项目的研究，在理论上确定了优异热电性能的半导体型MXene材料及其调控机制。为实验研究提供了理论指导，为获取新型低维半导体及热电材料奠定了基础。

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