分步再生的两元非水溶剂高效捕集CO2的力耦合机理研究

Chemical absorption is an effective way to mitigate the CO2 emission on a large scale. However, its substantial energy consumption has barricaded its development. The breakthrough is to reduce the water resistances to the chemical absorption of CO2 in the aqueous solution. Thus, an innovative process comprised of two non-aqueous solvents absorption of CO2 and stepwise regeneration of CO2 at 70℃to 80℃ (regeneration of CO2 following free solvent evaporation in the rich solution) was proposed to investigate the mechanism of the solvent impacts on the effective CO2 capture. This work is to develop a density functional theory coupling strong interactions, weak interactions and chemical interactions by the fundamental force element, analyze the non-aqueous solvent resistances to CO2 absorption and stepwise regeneration, and subsequently obtain the force coupled principles for the capture process intensification. Meanwhile, a gas and liquid two phase flow model will be established, which provides the interface tracing by coupled forces of microscopic strong (weak) interactions, interface forces betweeen the two phases, body focres and gravational forces. The discovery of coupled forces mechanism of free non-aqueous solvent separation impact on two phase flow and heat transfer produces the system integration method of coupled forces to efficiently reduce the resistances to mass and heat transfer, and feasible cooperation criteria between microscopic forces and macroscopic forces. As a result, it is feasible to enhance its industrial application, and finally to achieve the effective reduction of greehouse gas emission.

化学吸收法是实现规模化减排二氧化碳的有效方法之一，但是，该方法的高能耗缺陷一直制约其发展。解决该问题的突破点是降低化学吸收法中水溶液产生的过程阻力。因此，本申请提出非水两元溶剂吸收CO2和70℃-80℃分步再生CO2（富液中自由态溶剂分离后再生CO2）的新型过程，研究其用于高效捕集CO2的作用机理。拟建立以力为基本单元的强相互作用、弱相互作用和化学作用耦合的密度泛函理论模型，分析非水溶剂对于CO2吸收和分步再生过程发生的阻力，获得捕集过程强化的力耦合原则。同时，拟建立反应塔器中微观强（弱）相互作用、两相界面相互作用力、体积力和引力的力耦合追踪运动界面的气液两相流模型，揭示自由态非水溶剂分离对气液两相流流动与换热的力耦合机理，形成有效降低传质和传热阻力的力耦合系统集成方法、微观尺度力和宏观尺度力协调优化的可行性准则，从而促进化学吸收法捕集CO2的工业应用，实现有效减排温室气体的目的。

化学吸收法捕集CO2是控制温室效应的有效方法之一，但是，它的高能耗一直制约其广泛应用。为了降低化学吸收法捕集CO2的能耗，本项目以化学吸收法捕集CO2过程为基础，从非水溶剂捕集过程开发、力耦合模型和介尺度分析等方面着手，实现化学吸收法高效捕集CO2。开展了吸收和再生CO2过程的强相互作用和弱相互作用的力分析，建立了多界面相互作用模型。开展了醇胺系统的表面张力实验测定和喷雾吸收CO2的性能实验研究。针对非水醇胺溶液分步再生的捕集CO2过程，建立了该过程的流动传热传质模型，并搭建了小型实验装置验证了模型准确性，获得了准确的非水醇胺系统解吸CO2过程的反应动力学、流动和传递机理。根据密度泛函理论，探讨了醇胺（一乙醇胺）吸收CO2过程中发生反应的化学机理，分析了在此过程中的反应路径以及对应的反应能量，获得了环状醇胺吸收CO2的性能和混合溶剂化学反应的特性。建立了乙醇胺（MEA)吸收CO2的介尺度模型，用于揭示吸收塔设备中的传质和传热的微尺度和相尺度的混沌作用机理，获得了介尺度传质系数和介尺度Nusselt数两个关键参数，探讨了吸收塔中液膜厚度和长度对于介尺度效应的影响机制，得出了介尺度调控最低能耗的范围为10%-15%。此外，开发了CaCl2基固态胺新型吸附剂，实现了填料塔内高捕集容量和低能耗的捕集CO2的过程，建立了弦方法模型用于揭示微观和宏观的反应和扩散作用之间的协同效应，实现了对反应和扩散作用之间非线性混沌作用的同化。上述研究结论对于描述传热传质和反应的耦合具有积极意义，能够促进捕集CO2系统的高效设计开发，具有重要的理论和工程应用价值。

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