人造硅藻结构中的超分子自组装机理研究

复杂自组装体系在生物系统中广泛存在，其中包括硅藻和骨骼等。通过对其组装和形成过程的深入的研究，可以得到具有特定性能的材料。本课题旨在运用溶胶-凝胶法，以手性二肽衍生物的自组装体为模板制备类似硅藻结构的二氧化硅纳米材料，并研究这种人造硅藻的形成机理，为其在药物缓释、污水处理以及电子器件等方向的应用奠定基础。首先，以氨基酸为手性源设计和合成一系列手性二肽两亲化合物，该种化合物与硅藻中含有的多肽和聚胺在结构上具有一定的相似性，并运用圆二色谱和红外光谱研究其自组装行为。然后，通过改变反应条件，利用溶胶-凝胶法控制人造硅藻结构。最后，通过圆二色谱、扫描电镜、透射电镜以及晶体衍射研究该结构的形成过程。与此同时，对其应用做初步的探讨。

复杂自组装体系在生物系统中广泛存在，其中包括硅藻和骨骼等。通过对其组装和形成过程的深入的研究，可以得到具有特定性能的材料，同时从更深层次上理解自然界的生物硅化作用。本课题旨在运用溶胶-凝胶法，以手性氨基酸衍生物的自组装体为模板制备类似硅藻结构的纳米材料，并研究这种人造硅藻的形成机理，为其在药物缓释、污水处理以及电子器件等方向的应用奠定基础。本项目主要进行了三项基本研究工作：（1）合成一系列手性氨基酸的单肽及二肽衍生物，利用电镜及圆二色谱技术研究这些化合物的自组装体形貌及手性传递与放大过程；（2）以手性氨基酸衍生物为模板，利用溶胶-凝胶方法，模拟生物硅化过程，合成具有多级结构的二氧化硅和有机-无机杂化氧化硅纳米材料，利用电镜、X-衍射、圆二色谱等技术表征材料的形貌、孔结构、光学活性等，研究材料形成过程中的自组装机理；（3）以手性氨基酸衍生物为模板，利用溶胶-凝胶方法，设计合成其他纳米结构，如氧化钛、氧化钽、金属铂、含碳材料等。本项目得到的重要结果包括（1）模拟sillafins分子结构，设计并合成了多种手性氨基酸衍生物（包括单肽和二肽，单头型和双头型结构等），根据它们的自组装行为，首次提出：自组装体的手性可能是由末端氨基酸手性决定的；（2）以超分子自组装行为为基础，利用溶胶-凝胶转录技术，选择自模板法或外模板法，合成了各种形貌和孔结构的二氧化硅及有机-无机杂化氧化硅纳米材料，利用现代测试技术表征了它们的形貌、孔结构和光学活性，证实手性可以从自组装体传递到氧化硅，并部分实现了多级纳米结构的可控制备；（3）将该制备方法进一步拓展，又得到了具有各种多级结构的无机金属、金属氧化物和含碳纳米材料，证明了我们观察到的组装过程及手性的传递过程具有普适性。该项目研究工作在实验室条件下也能得到类似天然硅藻结构的纳米材料，具有重要的科研价值。同时，由于采用的是手性氨基酸型模板剂，手性传递过程经历了从小分子到超分子自组装体再到纳米材料，由于手性与生命起源密切相关，该研究工作为进一步探索自然界物质的手性（螺旋）奥秘提供了数据基础。此外，我们得到的各种纳米结构由于其形貌和孔结构的特殊性，在不对称合成、催化、吸附与分离、电子器件等领域有广泛的应用前景。

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