含磷铂基合金纳米结构的可控合成、结构调控与电催化性能

As an important type of electrocatalysts in fuel cells, platinum-based alloy nanostructures have become a research focus in the field of energy science and nanochemistry. How to improve the catalytic activity and stablity, and simultaneously decrease the cost of electrocatalysts still remains an issue in the synthesis and applications of these materials. Present achievements have demonstrated that doping P into Pt or Pt-based nanostructures can enhance their catalytic performance. However, the fabrication of P-doped Pt-based nanomaterials with well-defined morphologies, structures and compositions remains a great scientific and technical challenge due to their complicated synthetic chemistry. This project aims at developing effective synthetic methods for fabricating P-doped Pt-based alloy nanostructures with controlled morphology, structure, as well as composition; exploring the relationship between these parameters and the experimental conditions; studying the formation and growth mechanism of these as-prepared materials by various advanced characterization techniques. To study structure-dependent electrocatalytic performance and explore their applications in electrocatalysis, The electrocatalytic behaviors of these as-obtained nanostructures towards the small organic molecular electrooxidation reaction will be investigated. The research results will provide new ideas for the controlled synthesis of nanostructures and provide experimental and academic foundation for the fabrication of electrocatalytic materials with excellent performance and for the understanding of the mechanism of the electrooxidation reaction of small organic molecules.

铂基合金纳米材料作为重要的燃料电池催化剂，已成为当前纳米化学与能源科学领域中的研究热点，但如何有效地提高催化剂活性和稳定性以及降低催化剂成本仍有待进一步研究。研究表明，构建含磷铂基合金纳米结构有助于获得具有优越性能的电催化材料。但在当前，如何以简便而有效的方法实现含磷铂基合金材料的合成，并对其形貌、结构和组成等进行有效调控仍是该研究领域的一大难题和挑战。本项目旨在发展多种含磷铂基合金纳米结构的可控合成方法，系统研究材料形貌、结构、尺寸等与实验工艺参数的依赖关系，研究材料的形成和生长机理以及其对有机小分子电氧化反应的催化行为，详细分析材料的形貌、结构和组成等对其性能的影响。本实验的研究成果将为纳米材料的可控合成提供新的思路，对研制具有优越性能的电催化材料和理解催化剂作用下有机小分子电氧化反应机理有重要意义。

含磷铂/钯基合金纳米结构因其能提高催化剂活性和稳定性以及降低催化剂成本而成为纳米化学、催化、能源等研究领域的前沿。在国家自然科学基金的资助下，我们发展了软模板辅助的湿化学合成方法制备了含磷Pt/Pd基多孔纳米结构，实现了Pt/Pd基纳米结构的多孔、电子结构、组成的协同调控，获得了优越的甲醇和甲酸电催化氧化性能；也发展了高温注入法实现了由单质向磷化物的制备，并创新发展了由有机无机杂化材料向氧化物、硫属化合物等无机材料的转化策略，实现了无机纳米材料的组成可调、宏观形貌可预测，获得了增强的电催化、光催化活性和高稳定性的无机纳米结构。采用电子显微技术、X射线衍射、X射线光电子能谱等技术分析其反应中间产物，深入研究其生长机理。系统地探索了多孔结构、电子结构、基元尺寸、组成等因素对电催化甲酸、甲醇性能和光（或电）催化产氢性能的影响，对含磷材料的结构与性能间的构效关系有初步的认识。部分工作已正式发表在Chem. Soc. Rev.（Tutorial Review, 2篇）、ACS Nano（1篇）、Chem. Commun.（3篇）、Nanoscale（1篇）、J. Mater. Chem. A.（1篇）、ACS Appl. Mater. Int.（1篇）、Dalton Trans.（1篇）、CrystEngComm（1篇），其中1篇论文被选为Chem. Commun.的封底，另一篇关于金属磷化物合成与电催化产氢的Tutorial Review正在Chem. Soc. Rev.小修中。培养硕士研究生10人，博士研究生10人；在本项目的资助下，申请人入选了首批天津市人才发展特殊支持计划-天津市青年拔尖人才（2014年）、天津市“131”创新型人才培养工程第一层次人选（2014年）、首批天津市创新人才推进计划–青年科技优秀人才（2014年），获得了国家自然科学基金优秀青年科学基金资助（2014年）。申请人已收到 Chem. Soc. Rev.、Catal. Sci. Tech.、Chem. Rec.、Inorg. Chem. Front等杂志的约稿，担任Nature Commun.、Angew. Chem. Int. Ed.、J. Am. Chem. Soc.、Adv. Mater.等杂志的审稿人以及Frontiers in Materials的Review Editor。

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