新型氧化亚铜光伏材料的外延生长与器件研究

利用射频等离子体辅助分子束外延法在ZnO(0001)/蓝宝石、硅等衬底上探索Cu2O薄膜的非平衡生长工艺，研究生长温度、O/Cu束流比等生长条件对Cu2O在衬底表面的形核、外延取向、以及铜价态选择的影响，揭示Cu2O薄膜的外延机理，获得高纯度单结晶性Cu2O本征薄膜；利用正电子湮灭谱法表征薄膜的Cu空位浓度，研究薄膜p型电导的形成机理。利用原位掺杂法，研究替位受主杂质N(O)和施主杂质Zn(Cu)、Ni(Cu)、Mg(Cu)和F(O)、Cl(O)的电子结构和能级；获得器件质量的p型和n型Cu2O薄膜的优化掺杂工艺技术。构筑基于Cu2O单晶薄膜的pn同质结、p-Cu2O/n-CdZnO异质结以及硅基Cu2O多结太阳能电池结构；研究界面结构对电池性能的影响，最终制备出Cu2O基太阳能电池原型器件；获得从薄膜到器件制作的一系列具有自主知识产权的核心技术。

项目围绕氧化亚铜薄膜的外延生长、性能调控、异质结制备及器件研制等内容开展了深入而系统的研究，项目取得的主要进展如下：.（1）首次利用活性更强的射频氧等离子源在低气压下开展了单晶铜膜氧化的动力学过程研究，揭示了单晶铜膜在高温和低温下的不同氧化模式，获得了0-300nm厚铜膜完全氧化成氧化亚铜而不发生过氧化的RHEED图案判据，从而解决了单一价态单一畴氧化亚铜的氧化工艺，成功地在ZnO(0001)/sapphire模板上制备出高质量Cu2O（111）单晶薄膜。.（2）在蓝宝石和氧化镁等衬底上发展了独特的表面/界面工程工艺，实现了高质量Cu2O单晶薄膜的制备。在蓝宝石衬底上采用衬底预处理形成氧终止面然后插入MgO（111）超薄应变层，成功制备出高质量Cu2O（111）单晶薄膜。另外，我们采用MgO(110)衬底同质外延小面化MgO(110)模板层，成功实现了高指数面Cu2O（113）薄膜的制备，高指数面薄膜显示了良好的p型导电性。.（3）对氧化亚铜的本征点缺陷氧空位及铜空位的形成及其光电特性进行了深入研究，发现通过氧化单晶铜获得的氧化亚铜单晶薄膜属于富铜条件生长，可抑制铜空位缺陷的形成，室温条件下即可获得很强的激子发光，光谱研究表明了激子光谱反映了不同声子参与的跃迁过程。进一步发现通过“实时氧化”的方式外延生长的氧化亚铜同时可抑制氧空位的形成，激子发光性能进一步加强，从而获得了室温激子发光迄今为止最强的优异光学特性。.（4）通过在生长过程中引入氮等离子体，制备了氮掺杂的氧化亚铜薄膜。通过拟合获得了替位氮原子的受主激活能为121meV，该氮掺杂工艺大幅改善了薄膜导电性。我们还发展了一个氮掺杂的缺陷工程工艺，即在低温掺杂时调控工艺同时形成填隙位的氮原子和氧空位；然后通过退火，促使填隙位的氮原子迁移到氧空位处转化为替位氮原子，从而提供氮掺杂的效率。.（5）通过Ga掺杂调控n-ZnO的电性以及氮掺杂调控p-Cu2O的电性，构筑了n-ZnO/p-Cu2O异质结,发现界面层质量是获得良好整流特性的关键因素；通过低温生长提高了界面特性。发展了p-Cu2O的RIE刻蚀工艺及欧姆接触制备工艺，研制出异质结光伏器件。.该项目的研究为氧化亚铜半导体光电子器件及光伏器件的应用打下了物理和材料基础。

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