高浓度供料式直接甲醇燃料电池中的水传输现象及其对阳极反应的作用机理

A direct methanol fuel cell fed with concentrated methanol solutions has an advantage of ultra-high energy density and has become one of the most promising newly-developed energy technologies. One critical issue in this type of fuel cell is how to maximize the anode performance when little or no water is fed to its anode. With respect to this issue, this project plans to study the macroscopic and microscopic water transport characteristics in the fuel cell and their effects on the anodic reaction by experimental and numerical methods. The content of this project includes: 1) investigating the effect of water concentration on the methanol oxidation reaction in a half-cell and a full-cell structure, respectively, and identifying the circumstance under which methanol is fully oxidized and the critical water concentration (the minimal water concentration that can ensure a good anode performance); 2) exploring the effects of operating conditions, structural parameters and fabrication techniques on the water transport characteristics by an in-situ chromatography-based measurement technique and finding out the key factors that influence the water transport; 3) based on the microscopic structures and the compositions of gas diffusion layers and catalyst layers, constructing a pore-network model to numerically study the effects of their microscopic structures on pore-level water transport and electrochemical reactions. Through this project, both theoretical and practical guidances for improving the cell performance and optimizing the design of fuel cell components can be achieved, facilitating the development and application of the next-generation direct methanol fuel cells fed with concentrated methanol solutions.

高浓度供料式直接甲醇燃料电池具有超高的能量密度，是目前极具发展潜力的新兴能源技术之一。此类电池存在的一个关键问题是如何在阳极供水较低或不供水的条件下最大化阳极的性能。基于这个问题，本项目通过实验和数值模拟等手段，从宏观和微观两方面对电池内的水传输现象及其对阳极反应的作用机理开展研究：分别在半电池和全电池结构中研究水浓度对甲醇氧化反应的作用机制，确定甲醇完全氧化的条件和临界水浓度（维持阳极高性能的最低水浓度）；采用基于色谱分析的在线测量方法，探索电池操作条件、结构设计、制作工艺等因素对电池内部水传输过程的作用机制，探讨影响水传输的关键因素；基于气体扩散层和催化层的微观形态和组成特征构建孔网络模型，在孔隙级别上探究电极组件微观结构对水传输特性和电化学反应的作用机理。本项目的研究成果可为电池性能的提升和组件的优化设计提供理论和实践指导，有助于新型高浓度供料式直接甲醇燃料电池的发展与应用。

以高浓度甲醇为燃料的直接甲醇燃料电池具有较大的理论能量密度，是作为大功率便携电子设备的理想替代电源之一。然而，电池内的组分传输机制认识不清以及相关过程优化措施的缺失等问题制约了该类电池的性能提升及其大规模推广与应用。本项目通过理论分析、实验研究以及数值模拟等手段，从宏观和微观两方面对电池内的水传输现象及其对阳极反应的作用机理开展了系列研究。. 通过基于色谱分析的在线测量方法，一定程度上揭示了高浓度运行条件下的电池性能特性，明晰了水浓度对阳极反应、电池内阻、副产物生成的影响规律，发现当水与甲醇摩尔比大于某临界值时，阳极过电位将趋于低浓度运行时的水平。同时，系统研究了甲醇浓度、操作温度、气体扩散层、渗透蒸发膜开孔率、空气过滤层等操作参数和结构参数对电池阳极电位和输出功率的影响机制。实验表明，由于热质传递过程的优化，以纯甲醇为燃料并使用中等开口率的渗透蒸发膜可获得最优的电池性能。同时，还发现并解释了因操作温度升高（从40 oC升到60 oC）引起电池性能下降的非常规现象。此外，通过对电池长时间运行的监测与分析，证实了甲醇蒸发受限是引起电池性能衰减的关键原因。基于水传输机理的认识，提出了三明治式复合膜、添加吸湿剂等优化水管理的措施，以提升高浓度供料式直接甲醇燃料电池的性能。根据电极微观结构特点，建立了气体扩散层孔网络模型，发现微孔层裂缝较小和连通性较差时，气体扩散层中的水分布将更利于氧气的传质。此外，为抑制由电渗诱发的阳极水损失和提高电池的操作温度，本项目还尝试使用以磷酸掺杂的聚苯并咪唑膜作为电解质，并探讨了该电极在高浓度甲醇运行工况下的甲醇与氧气传质特性与规律。. 本项目相关研究成果可为电池的传质优化及其性能提升提供一定的理论和实践指导与借鉴，有助于推动高浓度供料式直接甲醇燃料电池的发展与应用。

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