大气细颗粒物中铅的分子形态以及其在农业生态系统的迁移累积机制

In recent years, the negative effects of haze on ecosystems and public health received attention throughout of the world. Fine particles, also called PM2.5, usually accumulated in the haze condition, are not only one kind of pollutants, but also the carriers of hazardous matters, such as lead. Mechanistic understandings in the fates of such metals in the agricultural ecosystem are necessary for improving ecosystem quality and public health. The first objective of this project was to determine the temporal and spatial variation characteristics of atmospheric emissions of Pb in Hangzhou, southeast city of China, to illustrate the molecular speciation and solubility of Pb in the aerosol by synchrotron-based X-ray spectroscopy and confocal microprobe raman microspectrometry. Second, this work aimed at investigating the mechanisms of lead foliar uptake and transfer by monitoring Pb contents in root, stem, leaves and gains over different exposure time and determining its localization and speciation using several complementary techniques (XANES, Micro-XRF, Environmental scanning electron microscopy coupled with energy dispersive X-ray microanalysis, Raman microspectrometry analysis and Time-of—flight secondary ion mass spectrometry and so on). Third, this work was also to establish mathematical model for Pb accumulation in the edible parts based on the Pb concentration in aerosols. Stable isotope tracer studies with bioaccessible lead is also done to verify the mode. Such knowledge can be of high interest for risk assessment.

近几年城市大气灰霾引起的环境问题引起公众的广泛关注，霾中的细颗粒物（PM2.5）是一种污染物，但它更是重金属、多环芳烃等有毒物质的载体，霾对生态系统的危害与其负载的毒性物质密切相关。本项目拟以东南沿海典型城市（杭州）为研究区域，采用同步辐射X射线光谱、共聚焦拉曼光谱、稳定同位素溯源技术等先进的现代分析技术，研究灰霾和非灰霾日大气细颗粒物重金属铅浓度水平、分子形态以及溶出特性；探讨大气细颗粒物中的铅在气—植界面的累积迁移机理；阐明大气细颗粒中铅的形态与其吸收转运以及累积的关系；建立大气—土壤—农业生态系统铅富集数学模型。为合理评估大气细颗粒物重金属对农业生态系统的影响，改善生态环境质量和保障人体健康提供理论依据。

灰霾天气主要的污染物为细颗粒物，这类颗粒物中往往富集大量重金属，它们对农产品质量的影响可能是比较显著的，但常常被忽视。本项目以东南沿海典型城市（杭州）为研究对象，采用同步辐射X射线光谱、稳定同位素溯源技术等先进的现代分析技术，研究了大气污染高发季节不同粒径颗粒物中铅浓度水平、赋存形态以及污染来源；以叶类（青菜、黑麦草）、籽实类（水稻）为研究对象，采用盆栽实验研究大气细颗粒物中的铅在植物叶、籽粒的分布、累积以及迁移转运；建立大气-土壤-水稻生态系统铅富集数学模型。研究发现大气铅主要富集于细颗粒中，城市大气细颗粒物中铅浓度水平呈下降趋势，大气细颗粒物中铅的浓度从2006年的208 ng/m3降至2013年的130 ng/m3，再到2015年的64 ng/m3，市区和市郊铅浓度差异不大，春季铅的浓度较冬季低；大气颗粒物中的铅以碳酸盐结合态以及氧化态存在为主，生物有效性指数达0.6-0.8，其中细颗粒物高于粗颗粒，春季高于冬季；工业源、燃煤以及尾气排放是杭州大气铅污染的主要来源，冬季受外源输入影响显著，春季主要来自本地污染排放。春季植物对大气铅富集能力强于冬季，温度和降水的季节性变化可能是影响植物叶面吸收大气颗粒物中铅的重要因素；叶片表面铅的富集特征主要与颗粒物尺寸大小、铅浸出特征以及叶表结构（滞尘能力和气孔密度）有关；水稻叶面对粗颗粒铅具有较强富集能力，但叶—籽粒转运能力远低于细颗粒，大米中大气源铅主要来自于微细颗粒物中的铅，水稻生长后期是大气—叶—籽粒转运的关键阶段。最后，本项目通过多年田间实测的籽粒大气铅富集系数，建立了其与水稻粒型、转运系数的关系，成功构建了大气-土壤-水稻籽粒富集数学模型，结合浙江省大田调查数据对模型进行有效性验证，并用于全国主产区稻米铅浓度预测。项目的研究为合理评估大气细颗粒物重金属对农业生态系统的影响，改善生态环境质量和保障人体健康提供了理论依据。

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