低温磁制冷簇合物分子材料研究

设计合成新的有机多齿配体，用它们和无单轴磁各项异性（或单轴磁各项异性较弱）的、高自旋量子数的顺磁金属阳离子，辅助配体等一起自组装成高核金属簇合物（包括3d-4f异金属簇合物），解析它们的晶体结构，研究其磁性、磁热效应等物理性质以及其结构-性能的相关性。通过筛选，得到具有大磁热效应的高核金属簇合物分子低温磁制冷材料。系统研究高核金属簇合物的基态自旋量子数、低-lying 激发自旋态等因素对其等温磁熵变以及磁热效应的影响，从分子角度研究得到具有高磁热效应的低温磁制冷分子材料的新途径和规律。深入研究本课题，不但能得到一系列结构新颖的高核金属簇合物分子低温磁制冷材料，还能丰富簇合物化学、配位化学、纳米科学、分子磁学、材料科学、结构化学以及制冷科学等众多相关学科的内容。

由于环境的日益恶化，开发新的可替代传统气体压缩式的制冷技术显得尤为必要。磁制冷是一种具有优良开发前景的节能环保制冷技术。但直到现在, 磁制冷机离大规模实际应用还很困难，其主要制约因素是缺乏高性能的磁制冷材料。因此，大力开发具有巨磁热效应的磁制冷材料已成为当今磁制冷研究的主要任务之一。近年来，高自旋金属簇合物分子因为有可能获得大的磁熵变值或大的磁热效应而成为一种很有前景的磁制冷材料，特别是作为低温磁制冷材料。但由于要同时满足大的基态自旋量子数S、存在低-lying 激发自旋态、小的磁各项异性等必要条件才有可能得到好的金属簇合物磁制冷分子材料, 所以这是一项难度很大的工作。本课题主要按原计划进行科研工作，设计合成新的有机多齿配体，用它们和无单轴磁各项异性（或单轴磁各项异性较弱）的、高自旋量子数的顺磁金属阳离子，辅助配体等一起自组装成高核金属簇合物（包括3d-4f异金属簇合物），解析它们的晶体结构，研究其磁性、磁热效应等物理性质以及其结构-性能的相关性。通过筛选，得到具有大磁热效应的高核金属簇合物分子低温磁制冷材料。系统研究高核金属簇合物的基态自旋量子数、低-lying 激发自旋态等因素对其等温磁熵变以及磁热效应的影响，从分子角度研究得到具有高磁热效应的低温磁制冷分子材料的新途径和规律。通过不断努力，我们取得了一些重要的成果，如获得了造价低廉、易于大量合成、具有较大磁熵变值的十四核钆（III）低温磁制冷分子材料等一系列高核金属簇合物；此外，我们还获得了一些金属簇合物单分子磁体。

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