先端イオンビーム技術に立脚したエネルギー変換材料の表面解析

基于先进离子束技术的能量转换材料表面分析

• 批准号: 13F03770
• 负责人: 石原 達己
• 金额: $ 1.47万
• 依托单位: Kyushu University
• 依托单位国家: 日本
• 项目类别: Grant-in-Aid for JSPS Fellows
• 财政年份: 2013
• 资助国家: 日本
• 起止时间: 2013-04-01 至 2016-03-31
• 项目状态: 已结题
• 来源: https://kaken.nii.ac.jp/grant/KAKENHI-PROJECT-13F03770/
• 关键词: 表面濃縮; LaCoO3; 低エネルギーイオン散乱; 水蒸気電解; 空気極; 低エネルギーイオン錯乱

本研究では表面へのSrOなどのアルカリ土類酸化物の濃縮現象について検討を行ってきた。最終年度の今年度は、引き続きLaCoO3系ペロブスカイト酸化物やSrTiO3の表面へのSrOの濃縮を検討するとともに、アルカリ土類を含まない空気極触媒について検討を開始した。従来の検討から、La0.6Sr0.4CoO3の表面濃縮について検討してきたが、今年度はPLD法で作製した薄膜の表面濃縮を検討し、濃縮して析出したSrOは水で洗浄すると除去できるが、焼鈍により比較的短い時間で析出するので、単純に除去するのみでは表面濃縮の課題は解決できないことが分かった。また、表面近傍のCoの役割についても検討し、表面の酸素欠陥を通して、反応に関与する機構を示した。SrTiO3について表面がSrOで覆われた際に酸素を活性化できる機構を検討し、表面の酸素欠陥を通して酸素分子が活性化できることがわかった。また、酸素分子から酸素原子への電荷移動を生じることを示した。本研究では量子計算との併用により、活性の低いアルカリ土類酸化物が表面濃縮した空気極触媒での優れた酸素還元活性が維持される機構の解明を進めるとともに、遷移金属の反応への寄与について、酸素欠陥の重要性の指摘を行った。また、アルカリ土類を含まない空気極として、Pr2Co(Cu)O4などを提案し、その活性の検討を開始した。

在本研究中，我们研究了SrO等碱土金属氧化物在表面富集的现象。今年，即项目的最后一年，我们继续研究LaCoO3基钙钛矿氧化物和SrTiO3表面SrO的浓度，并开始研究不含碱土金属的空气电极催化剂。在之前的研究中，我们研究了La0.6Sr0.4CoO3的表面浓度，但今年我们研究了PLD方法制造的薄膜的表面浓度，发现表面浓度问题并不能通过简单的去除来解决。这是因为它由于退火而在相对较短的时间内沉淀。我们还研究了 Co 在表面附近的作用，并展示了通过表面上的氧缺陷参与反应的机制。我们研究了SrTiO3表面被SrO覆盖时氧被激活的机制，发现氧分子可以通过表面的氧缺陷被激活。还表明电荷从氧分子转移到氧原子。在本研究中，结合量子计算，我们将阐明低活性碱土金属氧化物集中在表面的空气电极催化剂中保持优异的氧还原活性的机制，并且我们还将研究对此，他指出了氧空位的重要性。我们还提出了 Pr2Co(Cu)O4 作为不含碱土元素的空气电极，并开始研究其活性。

项目成果

Surface Segregation in Solid Oxide Electrode Materials Occurring at Intermediate Temperatures

中间温度下发生的固体氧化物电极材料的表面偏析

• DOI: 10.1149/06602.0061ecst
• 发表时间: 2015
• 作者: J. Druce; H. Tellez; T. Ishihara; J.A. Kilner
• 通讯作者: J.A. Kilner

Relating surface chemistry and oxygen evolution in LnBaCo2O5+δ air electrodes

LnBaCo2O5+δ 空气电极中表面化学与析氧的关系

• 发表时间: 2015
• 作者: Helena Tellez; John Druce; John A. Kilner;Tatsumi Ishihara
• 通讯作者: Tatsumi Ishihara

Surface Termination and Subsurface Restructuring of Perovskite-Based Solid Oxide Electrode Materials

钙钛矿基固体氧化物电极材料的表面终止和次表面重构

• 发表时间: 2014
• 影响因子: 32.5
• 作者: John Druce; Helena Tellez; Monica Burriel; Matthew D. Sharp; Lydia J. Fawcett; Stuart N. Cook; David S. McPhail; Tatsumi Ishihara; Hidde H. Brongersma;John A. Kilner
• 通讯作者: John A. Kilner

Surface segregation and poisoning in materials for low-temperature SOFCs

低温 SOFC 材料的表面偏析和中毒

• DOI: 10.1557/mrs.2014.170
• 发表时间: 2014
• 影响因子: 5
• 作者: 2.John Druce; Helena Tellez; Junji Hyodo
• 通讯作者: Junji Hyodo

Accurate Measurement of Fast Grain Boundary Ionic Diffusion by ToF-SIMS Depth Profiling with Selective Attenuation of Specific Secondary Ions (SASI)

通过选择性衰减特定二次离子 (SASI) 的 ToF-SIMS 深度分析来精确测量快速晶界离子扩散

• 发表时间: 2015
• 作者: Helena Tellez; John Druce; Tatsumi Ishihara;John Kilner
• 通讯作者: John Kilner