Development and application of hierarchical simulation system based on large-scale quantum chemical calculations

基于大规模量子化学计算的分层模拟系统开发与应用

基本信息

批准号：
22K12064
负责人：
西村好史
金额：
$ 2.66万
依托单位：
Waseda University
依托单位国家：
日本
项目类别：
Grant-in-Aid for Scientific Research (C)
财政年份：
2022
资助国家：
日本
起止时间：
2022-04-01 至 2025-03-31
项目状态：
未结题

来源：
https://kaken.nii.ac.jp/grant/KAKENHI-PROJECT-22K12064/
关键词：
計算化学量子化学分子動力学分子シミュレーション並列計算

项目摘要

大規模量子化学計算に基づく階層的シミュレーションシステムを構築し、ナノスケール分子集合体への応用を通して大規模モデルを用いたシミュレーションにおける量子的取り扱いの有効性の実証を目指す。階層的シミュレーションシステム構築のために、所属研究室で開発された大規模量子化学計算プログラムDCDFTBMDの高度化や補助ユーティリティ整備を行う。ナノスケール分子集合体への応用として、ナフィオン中のプロトン伝導や水溶性ポリマーの熱分解プロセスに対する化学反応シミュレーションの実行と解析を行う。2022年度は階層的シミュレーションシステムの構築に不可欠となる機能の追加をプログラムに施す。多数の分子種からなる系で進行する未知の反応性イベントのサンプリングを加速するナノリアクター分子動力学（NMD）法をDCDFTBMDプログラムに実装した。さらに、活性な分子種のみ加速効果が選択的に作用されるようNMD法のアルゴリズムを拡張した。これにより、従来のNMD法では困難であった溶液系における化学反応イベントの効果的なサンプリングが可能となった。DCDFTBMDと他の計算プログラムを接続するためのインターフェース開発を行い、合計5種類のプログラムとの接続を可能とした。これにより、量子化学計算と古典力場計算を組み合わせるハイブリッド計算や、より効果的な部分構造最適化およびポテンシャルエネルギー面探索、半古典動力学など幅広いシミュレーションについてDCDFTBMDを駆使した大規模量子化学計算手法の適用の見通しがたった。また、開発したインターフェースの応用事例として、従来数百原子以下の取り扱いがなされてきた水溶液系に対する核の量子効果を考慮したシミュレーションを数千原子規模の大規模モデルを用いて実行した。

我们的目标是构建一个基于大规模量子化学计算的分层模拟系统，并通过应用于纳米级分子组装体来证明量子处理在使用大规模模型进行模拟的有效性。为了构建分层模拟系统，我们将完善实验室开发的大规模量子化学计算程序DCDFTBMD并开发辅助实用程序。作为纳米级分子组装体的应用，我们将对 Nafion 中的质子传导和水溶性聚合物的热分解过程进行化学反应模拟。 2022年，我们将在程序中添加构建分层仿真系统所必需的功能。我们在 DCDFTBMD 程序中实施了纳米反应器分子动力学 (NMD) 方法，该方法加速了对由大量分子物种组成的系统中发生的未知反应事件的采样。此外，我们扩展了 NMD 算法，以便将加速效果选择性地仅应用于活性分子种类。这使得有效地对溶液系统中的化学反应事件进行采样成为可能，而这对于传统的 NMD 方法来说是困难的。我们开发了一个接口来连接DCDFTBMD与其他计算程序，使得可以与总共五种类型的程序连接。因此，使用DCDFTBMD的大规模量子化学计算方法可用于广泛的模拟，例如结合量子化学计算和经典力场计算的混合计算、更有效的子结构优化和势能表面探索以及半经典动力学其应用前景良好。此外，作为所开发接口的应用示例，我们使用了数千个原子规模的大型模型，对传统上采用水处理的水溶液体系进行了考虑核量子效应的模拟。少于几百个原子的多个原子。