光誘起三重項消滅による超解像蓄光イメージングへの挑戦

利用光诱导三重态湮灭对超分辨率磷光成像的挑战

基本信息

批准号：
22KJ1371
负责人：
林希久也
金额：
$ 1.6万
依托单位：
The University of Electro-Communications
依托单位国家：
日本
项目类别：
Grant-in-Aid for JSPS Fellows
财政年份：
2023
资助国家：
日本
起止时间：
2023-03-08 至 2025-03-31
项目状态：
未结题

项目摘要

長寿命室温りん光は、自家蛍光に依存しない高解像イメージングへの応用が期待されている。しかし、既存の技術では長寿命室温りん光の超解像検出は達成できない。本研究は、研究代表者が見出した長寿命室温りん光の消去機構を用いて、超解像蓄光イメージングを達成することを目的としている。長寿命室温りん光の消去は、励起光により形成された長寿命な励起三重項状態分子の最低空軌道(LUMO)の電子が励起光よりも長波長側の強い光(刺激ビーム)の照射により真空準位へ到達し、色素がイオン化することで生じていると予想される。この仮説を検証するために、様々な色や強度の刺激ビームを用いて長寿命室温りん光の消去挙動を評価した。その結果、特定の波長よりも長波長側の刺激ビームでは長寿命室温りん光が消去されず、この波長の閾値は色素のLUMOのエネルギー準位と同等であることが確認された。また、励起光と刺激ビームが同時に長時間照射された長寿命室温りん光材料から、光イオン化に由来する電荷シグナルが検出された。それゆえ、長寿命室温りん光の消去は励起三重項状態分子が刺激ビームによりイオン化することで生じていることが明らかとなった。また、断面強度がドーナツ型に変調された刺激ビームを励起光と重ねて長寿命室温りん光薄膜に照射した場合、励起光のみの照射時と比較し高解像化した蓄光が検出された。この高解像イメージング実験から、蓄光の超解像化の達成のためには、より高輝度な蓄光材料と共焦点系の光学設計が必要であることが明確となった。このように2022年度では、長寿命室温りん光の消去機構の解明と高解像化に成功し、蓄光の超解像検出へ向けた課題点を明確化した。

长寿命室温磷光有望应用于不依赖自发荧光的高分辨率成像。然而，现有技术无法实现长寿命室温磷光的超分辨率检测。本研究的目的是利用首席研究员发现的长寿命室温磷光消光机制实现超分辨率磷光成像。当激发光形成的长寿命激发三重态分子的最低未占分子轨道 (LUMO) 中的电子受到波长比激发波长更长的强光（刺激光束）照射时，就会消除长寿命室温磷光。当染料达到真空水平并被电离时，预计会发生这种情况。为了检验这一假设，我们使用各种颜色和强度的刺激光束评估了长寿命室温磷光的消光行为。结果证实，长寿命的室温磷光不会被波长长于某一波长的受激光束抵消，并且该波长的阈值相当于染料的LUMO的能级。此外，在长寿命的室温磷光材料中检测到源自光电离的电荷信号，这些材料同时受到激发光和刺激光束长时间照射。因此，很明显，长寿命室温磷光的消光是由受激光束电离激发三重态分子引起的。此外，当用截面强度被调制为环形的受激光束和激发光照射长寿命的室温磷光薄膜时，与仅照射激发光时相比，检测到更高分辨率的磷光。从这个高分辨率成像实验中可以清楚地看出，为了实现磷光的超分辨率，需要更高亮度的磷光材料和共焦系统的光学设计。这样，我们在2022财年成功阐明了长寿命室温磷光并实现高分辨率的消光机制，并阐明了磷光超分辨率检测的挑战。