プレス条件下での構造変換反応を利用した欠陥フリーMOF連続膜の合理的合成

在压制条件下利用结构转变反应合理合成无缺陷连续 MOF 薄膜

基本信息

批准号：
22K05273
负责人：
高嶋洋平
金额：
$ 2.66万
依托单位：
Konan University
依托单位国家：
日本
项目类别：
Grant-in-Aid for Scientific Research (C)
财政年份：
2022
资助国家：
日本
起止时间：
2022-04-01 至 2025-03-31
项目状态：
未结题

来源：
https://kaken.nii.ac.jp/grant/KAKENHI-PROJECT-22K05273/
关键词：
多孔性金属錯体構造変換連続膜ガス分離

项目摘要

本研究の最終目的は、我々が近年見出した構造変換反応（あるMOF(A)から異なるMOF(B)への変換）をプレス条件下で進行させることにより、欠陥フリーMOF連続膜を合成することにある。本年度は構造変換反応の挙動を詳細に理解することを目的とし、異なる置換基を有した一連のMOF(A)の合成とそれらの構造変換条件の検討をおこなった。MOF(A)の合成に関しては、異なる置換基（ニトロ基、ブロモ基、クロロ基、メチル基、アミノ基など）を有した同型MOF(A)の合成に成功した。その構造について粉末X線回折測定により確認したところ、置換基によってその構造はほとんど変化しないことが明らかになった。得られたMOF(A)粉末を用いて構造変換反応を試みたところ、置換基の違いによって反応速度が大きく異なることが明らかになった。また、構造変換反応後に得られたMOF(B)について透過型電子顕微鏡を用いてその結晶サイズを確認したところ、反応の温度および濃度を制御することによって系統的変化することも明らかになった。さらに、その構造変換反応の条件を検討することにより、MOF(A)からMOF(B)に変換する過程で生じるアモルファス中間体の単離にも成功した。単離されたアモルファス中間体については、X線光電子分光法や赤外分光法などを用いてその構造を評価した。アモルファス中間体の構造柔軟性については導入されている置換基によって大きく異なることも明らかになり、構造柔軟性が高いアモルファス中間体についてはその形態をコントロールすることも可能であることがわかった。

这项研究的最终目的是通过我们近年来发现的在压制条件下进行结构转化反应（从一种MOF（A）转化为另一种MOF（B））来合成无缺陷的连续MOF薄膜。在今年，为了详细了解结构转换反应的行为，我们合成了一系列具有不同取代基的MOF（A），并研究了它们的结构转换条件。在MOF(A)的合成方面，我们成功合成了具有不同取代基(硝基、溴基、氯基、甲基、氨基等)的同类型MOF(A)。当通过粉末X射线衍射测量确认其结构时，发现该结构几乎不随取代基而改变。当我们尝试使用获得的MOF(A)粉末进行结构转变反应时，我们发现反应速率根据取代基的不同而变化很大。此外，当使用透射电子显微镜确认结构转换反应后获得的MOF(B)的晶体尺寸时，表明其通过控制反应温度和浓度而系统地变化。此外，通过研究结构转化反应的条件，我们成功分离出了MOF(A)转化为MOF(B)过程中产生的非晶态中间体。使用X射线光电子能谱和红外光谱评估了分离的无定形中间体的结构。还揭示了非晶中间体的结构柔性根据引入的取代基而有很大变化，并且还发现可以控制具有高结构柔性的非晶中间体的形态。

项目成果

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Direct generation of polypyrrole-coated palladium nanoparticles inside a metal-organic framework for a semihydrogenation catalyst

在半氢化催化剂的金属有机骨架内直接生成聚吡咯涂覆的钯纳米颗粒

DOI：
10.1039/d2ra08190c
发表时间：
2023
期刊：
影响因子：
3.9
作者：
Takashima Yohei;Tetsusashi Seiko;Tanaka Shintaro;Tsuruoka Takaaki;Akamatsu Kensuke
通讯作者：
Akamatsu Kensuke

構造変換反応を用いた水分散性MOFの合成とその評価

结构转化反应水分散性MOF的合成及其评价