A Unified Theory of Electronic Transition Rate Constants for High Throughput Materials Screening

高通量材料筛选的电子跃迁速率常数统一理论

基本信息

批准号：
22K05252
负责人：
志津功將
金额：
$ 2.66万
依托单位：
Kyoto University
依托单位国家：
日本
项目类别：
Grant-in-Aid for Scientific Research (C)
财政年份：
2022
资助国家：
日本
起止时间：
2022-04-01 至 2025-03-31
项目状态：
未结题

项目摘要

有機ELディスプレイに応用できる発光材料として、熱活性型遅延蛍光（Thermally Activated Delayed Fluorescence, TADF）材料が注目されてきた。中でも、多重共鳴（Multiple Resonance, MR）構造を持つ材料が有望視されている。MR-TADF材料は、発光スペクトルを狭線化できることから、実用上、極めて重要であり、発光メカニズムの解明が求められてきた。本年度は、量子化学計算によるMR-TADFメカニズムの理論的解明に取り組んだ。多電子励起を考慮できるEOM-CCSD法を用いて、代表的なMR-TADF材料であるDABNA-1に対して、項間交差（Intersystem Crossing, ISC）ならびに逆項間交差（Reverse ISC, RISC）の速度定数、蛍光およびTADF寿命、発光量子収率（Photoluminescence Quantum Yield, PLQY）、さらにはPLQYにおける蛍光・遅延蛍光成分の寄与を計算したところ、実測値を定量的に再現することに成功した。ここまで数多くの実測値を再現した理論研究は、本研究が初めてである。さらに、計算した速度定数に基づいて発光過程を精査することにより、DABNA-1のTADFは、高励起三重項状態を経由して発現することを明らかにした。本研究の成果により、MR-TADF材料のさらなる高性能化と実用化への加速が期待される。本研究はCommunications Chemistry誌に掲載され（K. Shizu & H. Kaji, Commun. Chem. 2022, 5, 53.: https://www.nature.com/articles/s42004-022-00668-6）、同誌が選ぶ five year anniversary Collectionにおいて、最もダウンロード数ならびに引用件数の多い論文として選出されている（https://www.nature.com/collections/gejbjihfge）。

热激活延迟荧光（TADF）材料作为可应用于有机EL显示器的发光材料而引起人们的关注。其中，具有多重共振（MR）结构的材料被认为是有前途的。 MR-TADF材料对于实际应用极其重要，因为它们可以缩小发射光谱，并且人们一直在寻求阐明其发射机制。今年，我们利用量子化学计算对MR-TADF机制进行了理论阐明。使用考虑多电子激发的EOM-CCSD方法，测量了典型MR-TADF材料DABNA-1的系间窜越（ISC）和反向系间窜越（RISC）速率常数、荧光和TADF寿命。 , 光致发光量子产率, PLQY），以及PLQY中荧光和延迟荧光成分的贡献，并成功定量再现了实际测量值。这是第一个重现如此多实际测量结果的理论研究。此外，根据计算出的速率常数检查发光过程，结果表明DABNA-1的TADF是通过高激发三重态表达的。该研究成果有望进一步提高MR-TADF材料的性能并加速其实际应用。这项研究发表在《Communications Chemistry》上（K. Shizu & H. Kaji, Commun. Chem. 2022, 5, 53.: https://www.nature.com/articles/s42004-022-00668-6）。杂志选定的周年纪念日它被选为 Collection 中下载和引用次数最多的论文 (https://www.nature.com/collections/gejbjihfge)。