Exploration of Interactions between Co-existing NOM and Environmental Chemical Substances Through Developing and Exploiting Databases of EEMs and High Resolution Mass Spectrometry Analyses

通过开发和利用 EEM 数据库和高分辨率质谱分析来探索共存 NOM 与环境化学物质之间的相互作用

基本信息

批准号：
22K04376
负责人：
鈴木裕識
金额：
$ 2.75万
依托单位：
Gifu University
依托单位国家：
日本
项目类别：
Grant-in-Aid for Scientific Research (C)
财政年份：
2022
资助国家：
日本
起止时间：
2022-04-01 至 2025-03-31
项目状态：
未结题

项目摘要

本年度は、異なる起源の5種フミン酸標準品を対象に精密質量分析装置LC-QTOF/MSの分析データを取得し、フミン酸特有の部分構造推定のためのデータベース（DB）を作成して、環境試料分析データの解析に適用した。データベースに登録するイオンの質量電荷比情報（コンポーネント）の絞り込み操作として、①分析試料調製に用いる超純水や溶媒等からも検出されるコンポーネントの除外、②多段階濃度で調製した試料の分析データにおいて濃度:強度比の直線性のないコンポーネントの除外、③各標準の起源由来（土壌等の環境由来）の夾雑コンポーネントの除外の3つの操作を段階的に実施した。例として、標準品Aのコンポーネントは無操作時の6,827個から上述の3操作実施後には321個へ減少した。さらなる有効データの絞り込み操作として、標準品の三次元励起・蛍光スペクトル（Excitation Emission Matrix:EEMs）分析データとLC-FLDの分析データにおける蛍光スペクトル情報の突合、LC-FLDとLC-QTOF/MSにおける分析データの保持時間情報の突合によるデータ紐づけ手法を検討し、構築した。結果として、標準品Aについては全コンポーネント6,827個のうち99%以上の夾雑コンポーネントを除外し、僅か46個をフミン酸（標準品A）由来のコンポーネントとして抽出して、今後のデータ解析に有効なデータとしてDBに登録した。見出されたDB情報を基に、ある流域中の環境水試料(n=32)のLC-QTOF/MS分析データに対してクラスター分析を実施した結果、山間部由来の試料と流入下水試料が最も離れたクラスターに分類され、含有される天然有機物の構成が異なることが示唆された。

今年，我们将使用精确的质谱仪LC-QTOF/MS获取来自不同来源的五种腐殖酸标准品的分析数据，并创建用于估计腐殖酸独特的子结构的数据库（DB），并将其应用于分析。环境样品分析数据。用于缩小要登记在数据库中的离子的质荷比信息(成分)的操作包括(1)排除在用于分析样品制备的超纯水和溶剂中也检测到的成分，以及(2)分析逐步进行三种操作：（3）排除没有线性浓度：强度比的成分；（3）排除来自每个标准品来源（来自环境）的污染物成分；例如土壤）。以标准品A为例，经过上述3次操作后，标准品A的零部件数量从不进行操作时的6827个减少到321个。为了进一步缩小有效数据范围，我们将标准品的三维激发/发射矩阵（EEM）分析数据与LC-FLD的分析数据进行了荧光光谱信息的对比，并将LC-FLD与LC-FLD的荧光光谱信息进行了对比。我们通过比较分析数据的保留时间信息研究并开发了一种数据链接方法。结果，对于标准品A，从全部6,827种成分中排除了99%以上的污染成分，仅提取了46种作为腐植酸来源成分（标准品A），将其作为腐植酸来源成分提取（标准产品A).作为数据注册到DB中。根据查找到的数据库信息，对某流域环境水样（n=32）的LC-QTOF/MS分析数据进行聚类分析，发现来自山区的样品和流入污水样品分别为被划分为最远的簇，表明所含的天然有机物的组成是不同的。