アンモニア‐メタン混合燃料の直接内部改質SOFC

氨-甲烷混合燃料直接内重整SOFC

基本信息

批准号：
21K18689
负责人：
岩井裕
金额：
$ 3.91万
依托单位：
Kyoto University
依托单位国家：
日本
项目类别：
Grant-in-Aid for Challenging Research (Exploratory)
财政年份：
2021
资助国家：
日本
起止时间：
2021-07-09 至 2024-03-31
项目状态：
已结题

来源：
https://kaken.nii.ac.jp/grant/KAKENHI-PROJECT-21K18689/
关键词：
改質混合燃料固体酸化物形燃料電池燃料極実験

项目摘要

前年度と同様に、固体酸化物形燃料電池の燃料極として一般的なNi-YSZ（イットリア安定化ジルコニア）、Ni-GDC（ガドリニア添加セリア）および燃料極として使われることはないが触媒担体として採用されることの多いアルミナを用いたNi-アルミナの３種類の触媒を自作した。いずれも材料粉末を適切な混合比で混合し、プレス加工の後に焼成、粉砕し分級することで250～500ミクロンの粒子径の触媒を得た。粉砕した触媒を充填型の反応試験装置に設置し、メタン、アンモニア、水蒸気の混合ガスを種々の混合比で供給した。その際、供給ガス中のメタンとアンモニアがすべて反応した場合に発生する水素の量が一定となるようにメタンとアンモニアの混合比を調整した。また炭素析出を防ぐためスチームカーボン比は2以上となるように設定した。さらに総流量を一定にするためアルゴンをバランスガスとして使用した。反応試験の結果、アンモニアによるメタン水蒸気改質反応の抑制は、全ての触媒において確認された。その抑制効果は触媒担体によって異なり、Ni-YSZ Ni-GDC Ni-アルミナの順に大きいことが分かった。反応実験に使用した触媒をSEMで観察し、画像解析を施すことで体積分率、接触面積密度など触媒微構造の特徴量を抽出した。反応実験に供した３種類の触媒に、担体なしのNiのみで作製した多孔質体を加えた４種類のサンプルに対して、水蒸気吸着試験を行った。SEM画像から見積もった微構造特徴量のデータと組み合わせることで、触媒担体の面積当たりの水蒸気吸着性能はアルミナ、GDC、YSZの順に高いことがわかった。これはアンモニアによるメタン水蒸気反応の抑制に、触媒担体における水蒸気とアンモニアの競争吸着が関係しているという仮説と整合する結果である。

与去年一样，固体氧化物燃料电池中常用作燃料电极的Ni-YSZ（氧化钇稳定氧化锆）和Ni-GDC（掺杂氧化钆），以及Ni-GDC（氧化钆掺杂氧化铈），不用作燃料电极，但可以用作催化剂载体我们使用常用的氧化铝制成了三种类型的镍氧化铝催化剂。在每种情况下，将材料粉末以适当的混合比混合、压制、然后烧制、粉碎、分级以获得粒径为250至500微米的催化剂。将粉碎的催化剂放入填充的反应试验装置中，并以各种混合比供给甲烷、氨和水蒸气的混合气体。此时，调节甲烷和氨的混合比，使得供给气体中的全部甲烷和氨反应时产生的氢气量恒定。另外，将蒸汽-碳比设定为2以上以防止碳沉淀。此外，使用氩气作为平衡气体以保持总流量恒定。反应试验的结果，确认了所有催化剂均抑制氨对甲烷水蒸气重整反应的影响。发现抑制效果根据催化剂载体而不同，并且按照Ni-YSZ Ni-GDC Ni-氧化铝的顺序最大。使用SEM观察反应实验中使用的催化剂，并进行图像分析以提取催化剂微观结构的特征，例如体积分数和接触面积密度。对在反应实验中使用的3种催化剂中添加了仅由Ni构成的多孔体而没有载体的4种样品进行了水蒸气吸附试验。通过结合SEM图像估计的微观结构特征数据，发现催化剂载体单位面积的水蒸气吸附性能依次为氧化铝、GDC和YSZ。该结果与氨对甲烷蒸汽反应的抑制与催化剂载体上蒸汽和氨的竞争吸附有关的假设是一致的。