熱放射光学顕微法および表面分光法による二次元物質ＣＶＤ成長の素反応解析と最適化

使用热发射光学显微镜和表面光谱对二维材料的 CVD 生长进行基本反应分析和优化

基本信息

批准号：
18J20348
负责人：
平良隆信
金额：
$ 1.6万
依托单位：
The University of Tokyo
依托单位国家：
日本
项目类别：
Grant-in-Aid for JSPS Fellows
财政年份：
2018
资助国家：
日本
起止时间：
2018-04-25 至 2021-03-31
项目状态：
已结题

项目摘要

本年度は、グラフェンの化学気相成長(CVD)をリアルタイム観察できる熱放射光学顕微法（Rad-OM法）、およびKEK-PF BL-13Bにて行ったRad-OM法とin-situの放射光XPS(SR-XPS)を組み合わせた測定により得られた結果を詳細に解析し、グラフェンCVD成長における水素の効果を研究した。工業生産を目指したグラフェンCVD成長では、1000℃程度の銅箔基板に原料ガスのメタンとともに水素を供給するのが一般的であるが、水素の主要な効果については未解明であった。水素有りの条件のCVD成長中に水素を停止した実験をRad-OM法により観察・解析した結果、水素有りCVD中は六角形のグラフェンドメインが発生したが、水素供給停止後には六角形ではないドメインが急増することが明らかになった。Rad-OM法とSR-XPSを組み合わせた測定から、Cu箔基板表面の炭素量は水素無しCVD後の方が水素有りCVD後よりも多く、水素有り条件で高温アニール後は、炭素量が減少することが明らかになった。水素有りアニール後にはC1sスペクトルのピークシフトが起こったが、ピーク分離解析の結果からシフトはドメインサイズの縮小に起因するものと考察した。これらの結果は水素がグラフェンをエッチングする効果をもつことを示している。また、水素有りCVDでは六角形ドメインが形成されやすい傾向について、Rad-OM法とSR-XPSの測定結果にもとづき、水素のエッチング効果によって、Cu基板表面の炭素量、グラフェンの核密度、成長速度が減少し、拡散律速成長が起こりにくくなったことによると考察した。以上から、グラフェンCVD成長における水素の主要な効果はグラフェンのエッチングであることを結論づけた。この効果により、グラフェンCVD成長中の水素導入は、核発生を抑制し、大面積かつ六角形の単結晶グラフェンを成長させるのに有利な条件であることを示した。本成果は、グラフェンCVD成長条件の最適化に寄与できると考えられる。

今年，我们将介绍能够实时观察石墨烯化学气相沉积（CVD）的热发射光学显微镜（Rad-OM法），以及在KEK-PF进行的Rad-OM法和原位同步辐射显微镜BL-13B。详细分析了组合 XPS (SR-XPS) 测量结果，以研究氢对石墨烯 CVD 生长的影响。在以工业生产为目的的石墨烯CVD生长中，通常在1000℃左右的温度下将氢气与原料气体甲烷一起供给至铜箔基板，但氢气的主要作用尚未阐明。使用Rad-OM法对在用氢CVD生长期间停止氢的实验进行观察和分析，结果在用氢CVD期间生成了六边形石墨烯区域，但在停止供氢后它们不再是六边形。显然，域的数量正在迅速增加。通过Rad-OM法和SR-XPS的组合测量，铜箔基材表面的碳量在不使用氢气的CVD之后比使用氢气的CVD之后更高，并且在使用氢气的高温退火之后，碳量减少很明显，它会的。在用氢退火后，C1s光谱中出现峰移动，但根据峰分离分析的结果，认为该移动是由于区域尺寸的减小所致。这些结果表明氢具有蚀刻石墨烯的作用。此外，针对氢气CVD中容易形成六方晶畴的趋势，根据Rad-OM法和SR-XPS的测量结果，我们发现氢气的蚀刻效果影响Cu基板上的碳量这被认为是由于扩散限制生长不太可能发生。综上所述，我们得出氢气对石墨烯CVD生长的主要影响是石墨烯刻蚀。这一效应表明，石墨烯CVD生长过程中氢的引入抑制了成核，是生长大面积六方单晶石墨烯的有利条件。这一结果被认为有助于石墨烯CVD生长条件的优化。