金属錯体修飾不均一触媒による二酸化炭素の光化学的接触水素化反応

使用金属络合物改性非均相催化剂光化学催化氢化二氧化碳

基本信息

批准号：
18F18037
负责人：
酒井健
金额：
$ 1.47万
依托单位：
Kyushu University
依托单位国家：
日本
项目类别：
Grant-in-Aid for JSPS Fellows
财政年份：
2018
资助国家：
日本
起止时间：
2018-07-25 至 2020-03-31
项目状态：
已结题

项目摘要

本研究課題では大気中の二酸化炭素削減を目指し、水溶液中においても効率良く光化学的二酸化炭素還元触媒反応を駆動することがきる高性能光触媒の開発を行った。特に、CdS量子ドット光増感剤とコバルトポルフィリン二酸化炭素還元触媒を複合化したハイブリッド光触媒の開発とその光触媒機能の評価を中心に研究を行った。一般にCdS量子ドット光増感剤は、光照射によって自己腐食が進行してしまうため耐久性に乏しいことが知られている。また、CdS量子ドットが凝集してしまうことによって、光増感機能が著しく低下してしまうことも知られている。そこで本研究課題では、CdS量子ドットの表面をメルカプトプロピオン酸(MPA)で保護したMPA保護型CdS量子ドット光増感剤の開発を行い、これらの問題の解決に取り組んだ。また、MPA保護型CdS量子ドット光増感剤の表面が負に帯電するという特長を生かして、コバルトポルフィリン二酸化炭素還元触媒にカチオン性部位を導入することによって、両者の静電的な相互作用による会合を促進し、CdS量子ドットからコバルトポルフィリンへの電子移動の効率を向上させ、ハイブリッド光触媒の光触媒機能の向上を目指した研究にも取り組んだ。トリエタノールアミンを犠牲還元剤として用いた水溶液中における光触媒反応を行ったところ、MPA保護型CdS量子ドットは光照射下においても非常に安定であり、カチオン性コバルトポルフィリンとの間での電子移動も比較的効率良く進行することが明らかとなった。さらに、本ハイブリッド光触媒による光化学的二酸化炭素還元触媒反応は、水溶液中においても二酸化炭素還元反応が優先的に進行し、その触媒活性が長時間にわたって持続することも明らかとなった。

在这个研究项目中，我们的目标是减少大气中的二氧化碳，并开发了一种高性能光催化剂，即使在水溶液中也能有效驱动光化学二氧化碳还原催化反应。特别是，我们的研究重点是开发结合CdS量子点光敏剂和钴卟啉二氧化碳还原催化剂的混合光催化剂，并评估其光催化功能。通常，已知CdS量子点光敏剂由于光照射而发生自腐蚀，因此耐久性差。还已知CdS量子点的聚集显着降低光敏功能。因此，在本研究项目中，我们开发了一种MPA保护的CdS量子点光敏剂，其中CdS量子点的表面被巯基丙酸（MPA）保护，并致力于解决这些问题。此外，利用MPA保护的CdS量子点光敏剂表面带负电的特点，我们还进行了旨在提高钴卟啉二氧化碳还原催化剂的光催化功能的研究。通过促进缔合并提高从CdS量子点到钴卟啉的电子转移效率来制备杂化光催化剂。当使用三乙醇胺作为牺牲还原剂在水溶液中进行光催化反应时，MPA保护的CdS量子点即使在光照射下也极其稳定，并且还观察到它们与阳离子钴卟啉之间的电子转移。显然，该过程进展相对有效。此外，还表明，在使用本发明的复合光催化剂的光化学二氧化碳还原催化反应中，二氧化碳还原反应甚至在水溶液中也优先进行，并且催化活性持续很长时间。