表面Ｘ線分光による燃料電池用白金合金ナノ粒子のｉｎ　ｓｉｔｕ解析と酸素還元活性

使用表面 X 射线光谱和氧还原活性对燃料电池用铂合金纳米颗粒进行原位分析

基本信息

批准号：
16F16795
负责人：
朝倉清高
金额：
$ 1.41万
依托单位：
Hokkaido University
依托单位国家：
日本
项目类别：
Grant-in-Aid for JSPS Fellows
财政年份：
2016
资助国家：
日本
起止时间：
2016-11-07 至 2019-03-31
项目状态：
已结题

项目摘要

Felix E.Feiten博士との共同研究成果について報告する。(1)　燃料電池における高活性化の中核を担う酸素還元触媒について、in situ条件下の偏光XAFS法の測定を展開した。とくに、HOPG基板上にArc Plasma法によりPtナノ粒子とPtナノ合金粒子を展開した。HOPG基板を用いているため、Pt量は10＾15 個cm＾-2と微量であり、高感度なXAFS測定が必要である。そこで、BCLA+BI-XAFS法という高感度XAFS測定法を開発して、適用した。その結果Pt-Ptの結合距離を精度良く決定することができた。特にPtCoNAuナノ粒子では高活性と高耐久性を示す。XAFS測定の結果、CoNをコアとし、その周辺にPtをシェルとしたコアシェル構造で存在し、そのPt-Ptの結合距離が2.74Aと通常のPt-Ptの結合距離より短くなっていることを見いだした。また、AuはPtの表面のステップサイトに有り、白金の溶解を防いでいることがわかり、失活防止の原因を解明した。(2)　このBCLA+BI-XAFS法は高感度でXAFSを測定するだけでなく、Range Extended XAFS法が通常の装置でもできるところに特徴がある。元素番号が隣同士のPtとAuが共存すると互いに干渉し、XAFSを測定することができないが、BCLA+BI-XAFS法ではそれぞれの信号を分離することができ、干渉なく測定できるRange Extended XAFSが可能であることを見いだした。これにより、PtのXAFSを精度良く測定できた。(3)　さらに、超高感度を実現するために特殊な電気化学測定XAFSセルを開発し、これまで全く測定ができていない10^14 個cm^-2の測定にも成功した。以上の結果は1報の論文に発表し、現在２報を投稿中である。

我们将报告我们与 Felix E. Feiten 博士的联合研究结果。 (1) 我们开发了原位条件下氧还原催化剂的偏振 XAFS 测量，氧还原催化剂在燃料电池的高活化中发挥着核心作用。特别是，使用电弧等离子体方法在 HOPG 基底上开发了 Pt 纳米颗粒和 Pt 纳米合金颗粒。由于使用HOPG基板，Pt的量非常小，为10^15 cm^-2，需要高灵敏度的XAFS测量。因此，我们开发并应用了一种高灵敏度的XAFS测量方法，称为BCLA+BI-XAFS方法。结果，我们能够准确地确定 Pt-Pt 键距。特别是，PtCoNAu 纳米粒子表现出高活性和高耐久性。 XAFS测量结果发现，其以CoN为核、Pt为壳的核壳结构存在，Pt-Pt键距为2.74A，比普通Pt短-Pt 键距。此外，还发现Au存在于Pt表面的阶梯位置处并阻止铂溶解，并阐明了阻止失活的原因。 (2) 这种BCLA+BI-XAFS方法的独特之处在于，它不仅可以高灵敏度地测量XAFS，而且还允许使用普通设备执行Range Extended XAFS方法。如果Pt和Au共存，由于元素编号相邻，它们会相互干扰，无法测量XAFS。但是，使用BCLA+BI-XAFS方法，可以分离每个信号，并且可以在没有干扰的情况下测量Range Extended XAFS。我发现这是可能的。结果，可以高精度地测量Pt的XAFS。（3）此外，为了实现超高灵敏度，我们开发了一种特殊的电化学测量XAFS电池，并成功测量了10^14个电池cm^-2，这在以前是无法测量的。上述结果已发表在一篇论文中，目前还有两篇论文正在提交中。

项目成果

期刊论文数量（0）

专著数量（0）

科研奖励数量（0）

会议论文数量（0）

专利数量（0）

北海道大学触媒科学研究所触媒表面研究部門朝倉研究室

北海道大学催化科学研究所催化剂表面研究部朝仓实验室

DOI：
发表时间：
期刊：
影响因子：
0
作者：
通讯作者：

In-situ EXAFS Study of Pt-containing nanoparticles for the Oxygen Reduction Reaction: Understanding Pt, PtCo, PtCoN and AuPtCoN through extensive Model Building

用于氧还原反应的含 Pt 纳米粒子的原位 EXAFS 研究：通过广泛的模型构建了解 Pt、PtCo、PtCoN 和 AuPtCoN

DOI：
发表时间：
2018
期刊：
影响因子：
0
作者：
F. Feiten; S. Takahashi; O. Sekizawa; Y. Wakisaka; T. Sakata; N. Todoroki; T. Uruga; T. Wadayama; Y. Iwasawa;K. Asakura
通讯作者：
K. Asakura

EXAFS Study of Pt-containing Nanoparticles for the Oxygen Reduction Reaction: Understanding Pt, PtCo, PtCoN and AuPtCoN through Model Building

用于氧还原反应的含 Pt 纳米颗粒的 EXAFS 研究：通过模型构建了解 Pt、PtCo、PtCoN 和 AuPtCoN

DOI：
发表时间：
2018
期刊：
影响因子：
0
作者：
Felix Feiten
通讯作者：
Felix Feiten

Development of Surface Fluorescence X-ray Absorption Fine Structure using a Laue-type Monochromator and its Application to Sub-Monolayer-Coverage Surface in Solution

使用劳厄型单色仪开发表面荧光 X 射线吸收精细结构及其在溶液中亚单层覆盖表面的应用

DOI：
10.1002/tcr.201800020
发表时间：
2018
期刊：
影响因子：
0
作者：
Y. Wakisaka; D. Kido; H. Uehara; Q. Yua; F.E. Feiten; S. Mukai; S. Takakusagi; Y. Uemura; T. Yokoyama; T. Wada; M. Uo; O. Sekizawa; T. Uruga; Y. Iwasawa;K. Asakura
通讯作者：
K. Asakura

EXAFS Analysis of Nanoparticles for the Oxygen Reduction Reaction : Pt, PtCo, PtCoN and AuPtCoN

用于氧还原反应的纳米颗粒的 EXAFS 分析：Pt、PtCo、PtCoN 和 AuPtCoN