マイクロ波交番電磁界の印加によるナノシート積層構造光触媒の電子移動制御

应用微波交变电磁场控制纳米片层状光催化剂中的电子转移

基本信息

批准号：
15J08370
负责人：
岸本史直
金额：
$ 1.6万
依托单位：
Tokyo Institute of Technology
依托单位国家：
日本
项目类别：
Grant-in-Aid for JSPS Fellows
财政年份：
2015
资助国家：
日本
起止时间：
2015-04-24 至 2018-03-31
项目状态：
已结题

项目摘要

今年度は、①他の半導体材料と接合することで誘起される酸化タングステンナノシートの電子状態の変化についての基礎的な研究と、②金属もしくは半導体電極表面で起こる水の酸化/還元反応に対して外部からマイクロ波を照射した際に起こる反応速度の変化とその起源を突き止める研究を遂行した。①の研究を遂行した理由は、昨年度までの研究において、ヘテロ積層させたナノシート光触媒の固固界面で複雑な電子的相互作用が起こり、独立のナノシートとは異なる挙動を示すことが明らかとなったためである。この挙動を理解するために、単結晶Si基板上に酸化タングステンナノシートのヘテロ接合構造を作製し、X線/電子線分光法を駆使して電子状態を明らかにした。ここで、ヘテロ接合界面でのSi基板から酸化タングステンへの電子流入によるW 5d軌道への電子充填を明らかにした。この発見は、光触媒を決定するナノ構造体の電子構造の本質的な理解につながる重要な成果であるといえる。②の研究を通して、本研究課題の目標である人工光合成反応に対するマイクロ波効果に関する研究も独立に遂行した。Pt電極上での水の還元反応がマイクロ波照射によって促進される現象は、電極近傍で誘起される局所高温場によってすべて理解できた。一方、α-Fe2O3表面での水の酸化反応がマイクロ波によって促進される現象は、温度とは独立したマイクロ波による特殊な効果であることを突き止めた。以前までに明らかにしてきたCdS量子ドットによるビピリジン誘導体の光還元反応に対するマイクロ波特殊効果の結果を踏まえて総合的に考察することで、マイクロ波による電子移動反応促進の起源が、固体表面の欠陥準位に存在する電子とマイクロ波との相互作用によるものであることを提案した。

今年，我们将重点关注（1）氧化钨纳米片与其他半导体材料键合引起的电子态变化的基础研究，以及（2）金属或半导体表面发生的水氧化/还原反应的研究我们进行了研究，以确定从外部照射微波时发生的反应速度的变化及其来源。进行①研究的原因是，截至去年进行的研究表明，异质堆叠纳米片光催化剂的固-固界面上会发生复杂的电子相互作用，表现出与独立纳米片不同的行为。为了理解这种行为，我们在单晶硅基板上制造了氧化钨纳米片的异质结结构，并使用 X 射线/电子能谱阐明了电子态。在这里，我们发现由于电子从硅衬底流入异质结界面处的氧化钨，W 5d 轨道充满了电子。这一发现可以说是一个重要的结果，它将导致人们对决定光催化剂的纳米结构的电子结构有一个基本的了解。通过②的研究，我还独立开展了微波效应对人工光合作用反应的研究，这也是本课题的目标。微波照射促进Pt电极上水的还原反应的现象可以通过电极附近感应的局部高温场来充分理解。另一方面，我们发现微波加速α-Fe2O3表面水氧化反应的现象是微波的一种与温度无关的特殊效应。综合考虑先前已阐明的微波对CdS量子点联吡啶衍生物光还原反应的特殊效应，我们发现微波促进电子转移反应的根源是固体表面的缺陷。这是由于能级中存在的电子与微波之间的相互作用造成的。

项目成果

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Precious control of the stacking pitches of alternate layered nanostructure composed of various metal oxide nanosheets

精确控制由各种金属氧化物纳米片组成的交替层状纳米结构的堆叠节距

DOI：
发表时间：
2015
期刊：
影响因子：
0
作者：
Ano Taishi; Fuminao Kishimoto; Dai Mochizuki; Masato M. Maitani; Eiichi Suzuki; Yuji Wada.
通讯作者：
Yuji Wada.

Acceleration of Water Electrolysis by Accumulation of Microwave Energy at a Pt Disk Electrode

铂盘电极上微波能量的积累加速水电解

DOI：
10.1246/cl.170686
发表时间：
2017
期刊：
影响因子：
1.6
作者：
Ｆｕｍｉｎａｏ　Ｋｉｓｈｉｍｏｔｏ;　Ｋａｈ　Ｈｏｎ　Ｌｅｏｎｇ;　Ｓｈｉｎｉｃｈｉｒｏ　Ｋａｗａｍｕｒａ;　Ｎａｏｔｏ　Ｈａｎｅｉｓｈｉ;　Ｓｈｕｎｔａｒｏ　Ｔｓｕｂａｋｉ;　Ｙｕｊｉ　Ｗａｄａ
通讯作者：
　Ｙｕｊｉ　Ｗａｄａ

金属酸化物ナノシートヘテロ積層体の可視光応用性光触媒能の発現

金属氧化物纳米片异层压板的可见光光催化能力的表达

DOI：
发表时间：
2015
期刊：
影响因子：
0
作者：
岸本史直;望月大;米谷真人;鈴木榮一;和田雄二
通讯作者：
和田雄二

Specific electronic absorptions of alternate layered nanostructures of two metal oxides synthesized via a thiol-ene click reaction

通过硫醇-烯点击反应合成的两种金属氧化物的交替层状纳米结构的特定电子吸收

DOI：
10.1039/c6ra13785g
发表时间：
2016
期刊：
影响因子：
3.9
作者：
Fuminao Kishimoto; Taishi Ano; Dai Mochizuki; Takayuki Terauchi; Masato M. Maitani; Eiichi Suzuki; Yuji Wada
通讯作者：
Yuji Wada

Manipulation of the magnetic properties of Co- and Fe-doped layered titanates by alkyl ammonium intercalation

通过烷基铵插层调控 Co 和 Fe 掺杂层状钛酸盐的磁性能