クラスター固体表面衝突における生成物の内部エネルギー・速度・角度分布の測定

团簇固体表面碰撞中产物的内能、速度和角度分布的测量

基本信息

批准号：
08740478
负责人：
安松久登
金额：
$ 0.64万
依托单位：
The Institute of Physical and Chemical Research
依托单位国家：
日本
项目类别：
Grant-in-Aid for Encouragement of Young Scientists (A)
财政年份：
1996
资助国家：
日本
起止时间：
1996 至无数据
项目状态：
已结题

项目摘要

平成7年度までの研究により、X_2^-(CO_2)_n(X=I,Br)をシリコン表面に衝突させると、X_2^-結合のくびれ位置に配位しているCO_2分子がX_2^-結合を力学的に切断する現象(くさび効果)を発見した。本年度の研究では、溶媒和構造や中心イオンの質量・電子構造がクラスター・表面衝突過程の重要因子であることに着目し、IC1^-(CO_2)_nの表面衝突解離を調べた。また、化学結合の組み替え反応が期待される(NO)_n^-とシリコン表面との衝突実験を行った。さらに、クラスターイオンと表面との衝突により散乱される、電荷的に中性な生成物を検出する装置、および、清浄固体表面を調整・分析する装置を開発した。ICl^-(CO_2)_nの衝突実験により、ICl^-の分子軸上に溶媒和したCO_2分子はICl^-結合の解離に影響を与えないことを発見した。また、ICl^-の解離により生成したI^-とCl^-とは異なる速度分布を持つことがわかった。さらに、IC1^-(CO_2)_nとシリコン表面との電子的相互作用によるI-Cl間の電子移動を示唆する実験結果を得た。これらの実験結果を理論的に調べるため、分子動力学計算を行った。IC1^-(CO_2)_nの最安定構造を計算し、このIC1^-(CO_2)_nとSi(100)表面との衝突シミュレーションを行うことにより、解離反応速度および散乱速度分布に関する実験結果を再現した。一方、(NO)_n^-の衝突では、3つのNOの不均化反応によるNO_2^-生成反応を発見した。この不均化反応速度は、クラスターサイズとともに増加する。現在、分子軌道法などを用いて、理論的に調べている。今年度新たに開発した電荷中性生成物の検出装置を用いて、(NO)_n^+のシリコン表面衝突により生成したNOの分子の共鳴2光子イオン化に成功した。これを発展させると、NO生成物の内部エネルギー分布を測定することができるものと期待される。また、(Na)_n^+のシリコン表面衝突実験も開始した。生成する(Na)_mは、1光子イオン化により容易に検出できるという長所を持つ。

直到1995年的研究都揭示了一种现象（楔形效应），其中x_2^ - （co_2）_n（x = i，br）与硅表面相撞时，在x_2^^-bond机械地将x_2^ - bond的co_2分子在x_2^^-bond的收缩位置上配位时。在今年的研究中，我们专注于中央离子的溶剂化结构，质量和电子结构是群集和表面碰撞过程中的重要因素，并检查了IC1^ - （CO_2）_n的表面碰撞分离。此外，在（NO）_n^ - 之间进行了碰撞实验，该实验有望引起化学键重组反应和硅表面。此外，我们开发了一种用于检测由簇离子和表面之间碰撞的电荷中性产品的设备，以及用于调整和分析清洁固体表面的设备。与ICL^ - （CO_2）_n的碰撞实验发现，在ICL^的分子轴上溶解的CO_2分子不会影响ICL^ - 键的解离。还发现，ICL^的解离产生的I^ - 和Cl^ - 与速度分布不同。此外，获得了IC1^ - （CO_2）_n和硅表面之间的电子相互作用引起的I-CL之间电子转移的实验结果。为了研究这些实验在理论上的结果，进行了分子动力学计算。计算了IC1^ - （CO_2）_n的最稳定结构，并执行IC1^ - （CO_2）_n和Si（100）表面之间的碰撞模拟，以重现有关解离反应速率和散射率分布的实验结果。另一方面，在（no）_n^ - 的碰撞中，我们发现了由三个NOS的不成比例引起的NO_2^ - 形成反应。这种不成比例的反应速率随群集的大小而增加。目前，我们正在使用分子轨道方法研究理论方法。使用新开发的设备来检测今年的电荷中性产品，我们成功地执行了（no）_n^+的硅表面碰撞产生的NO分子的共振两光子电离。可以预期，通过开发这种情况，可以测量任何产品的内部能量分布。另外，（Na）_n^+的硅表面碰撞已经开始。生成的（Na）_M具有一个优势，即可以通过单光子电离轻松检测到它。